非貴金屬催化劑的制備及三效催化性能的研究.pdf

1、近年來，汽車尾氣污染問題日益嚴(yán)重，已經(jīng)成為城市大氣污染的主要污染源之一，受到社會(huì)的廣泛關(guān)注和重視。以Pt、Pd和Rh等貴金屬為活性組分的三效催化劑已經(jīng)實(shí)際應(yīng)用于汽油車尾氣的治理。但其存在貴金屬資源短缺、價(jià)格昂貴、成本過高以及產(chǎn)生二次污染等問題。因此，開發(fā)一種廉價(jià)、高效的非貴金屬催化劑來代替貴金屬三效催化劑有著非常重要的意義。 在此研究背景下，本論文采用等體積浸漬法制備了以CeO2，Ce0.6Zr0.4O2，CeO2/γ-Al2O

2、3以及γ-Al2O3為載體的負(fù)載型非貴金屬催化劑，然后在模擬汽車尾氣主要組成的氣氛下，研究了這些非貴金屬催化劑脫除CO，C3H6和NO的催化活性，老化前后的催化劑的結(jié)構(gòu)性能以及氧化還原性能分別采用XRD和H2-TPR等技術(shù)進(jìn)行了表征，主要研究?jī)?nèi)容和實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下： 1.通過比較相同載體，不同活性組分催化劑的活性發(fā)現(xiàn)，銅基催化劑顯示出良好的三效催化活性，其中CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑具有最優(yōu)的三效催化性能。 2.

3、通過篩選CeO2的擔(dān)載量以及活性組分CuO的擔(dān)載量?jī)?yōu)化了CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑，然后將制備的最優(yōu)催化劑與貴金屬Pd/CeO2/γ-Al2O3三效催化劑進(jìn)行了活性比較，結(jié)果表明，CuO/CeO2/γ-Al2O3具有與貴金屬催化劑相似的催化性能，而且與Pd/CeO2/γ-Al2O3相比較，CuO/CeO2/γ-Al2O3具有更好的低溫活性，CO，HC和NOx的起燃溫度分別為130℃，250℃和250℃，在350℃三種原料氣的

4、轉(zhuǎn)化率都能達(dá)到90％(空速為50000 h-1)。 3.實(shí)驗(yàn)中制備了銅基催化劑的老化樣品，并進(jìn)行了活性評(píng)價(jià)，結(jié)果表明，對(duì)于老化前后的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑，CO，HC和NOx的起燃溫度分別從130℃，250℃和250℃升高到200℃，270℃和270℃，CO的完全轉(zhuǎn)化溫度從180℃升高到250℃，而HC和NO在老化前后樣品上都能在350℃時(shí)達(dá)到完全轉(zhuǎn)化。說明CuO/CeO2/γ-Al2O3老化樣品依然具有較好的三