錳基氧化物催化臭氧化水中有機(jī)污染物的研究.pdf

1、有毒有機(jī)物對(duì)水體的污染越來越受到人們的重視，而多相催化臭氧化技術(shù)由于能夠在常溫常壓下將這些有機(jī)物氧化，反應(yīng)速率較快較徹底而倍受研究者們的青睞。該技術(shù)使用的催化劑為固態(tài)，操作簡單，利于分離回收，不會(huì)對(duì)環(huán)境造成二次污染。本文較為系統(tǒng)地研究了以MnO2/CeO2，Mn-Co-Fe和Fe-Mn為代表的幾種納米復(fù)合氧化物的制備，運(yùn)用XRD，TEM，XPS，F(xiàn)TIR和N2-吸脫附等技術(shù)對(duì)材料進(jìn)行了表征，還研究了它們對(duì)水中有機(jī)污染物的催化臭氧化性能。

2、本文主要分以下三方面介紹:
　　(1)介孔氧化鈰負(fù)載氧化錳的制備及其催化臭氧化性能
　　本章采用回流的方法制備了介孔二氧化鈰納米粒子，然后通過控制二氧化鈰表面對(duì)磺基水楊酸的吸附，使氧化錳完全負(fù)載到二氧化鈰孔道內(nèi)，進(jìn)而合成MnO2/CeO2納米材料。通過半間歇實(shí)驗(yàn)對(duì)該材料催化臭氧化降解磺基水楊酸的性能進(jìn)行了探究，并考察了反應(yīng)條件對(duì)催化活性的影響。結(jié)果表明，該材料可以有效顯著提高臭氧的利用效率，對(duì)不同pH的磺基水楊酸溶液都可以完

3、全礦化，而具有很好的循環(huán)使用穩(wěn)定性。該催化劑可以作為臭氧和有機(jī)物分子反應(yīng)的納米反應(yīng)器，孔內(nèi)負(fù)載的二氧化錳促進(jìn)了臭氧分解和有機(jī)小分子的吸附，從而提高了污染物的礦化率并抑制了錳離子的溶出。
　　(2)介孔復(fù)合金屬氧化物的制備及其催化臭氧化性能
　　本章采用氧化共沉淀法通過改變反應(yīng)前驅(qū)體的比例和濃度制備了幾種具有不同組分、結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)介孔復(fù)合金屬氧化物，以對(duì)硝基苯酚為目標(biāo)污染物研究了其催化臭氧化性能并探討了其催化機(jī)理。結(jié)果表明電

4、負(fù)性表面有利于臭氧分子的吸附分解，卻抑制了有機(jī)中間產(chǎn)物的吸附，Mn-Co-Fe復(fù)合氧化物對(duì)臭氧和有機(jī)物均有較好的吸附性能，從而表現(xiàn)出最好的催化性能。污染物的礦化過程遵循表面反應(yīng)機(jī)理，首先臭氧與電負(fù)性表面反應(yīng)分解生成活性自由基，然后將吸附在催化劑表面的有機(jī)中間產(chǎn)物氧化去除。
　　(3)O3/H2O2/Fe-Mn催化降解五氯酚鈉的研究
　　本章同樣采用氧化沉淀法制備了鐵錳復(fù)合氧化物，研究了在H2O2存在條件下該材料的催化臭氧化降