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1、量子點(diǎn)(quantum dots,QDs)是一種半導(dǎo)體納米晶體,由于具有獨(dú)特的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì),在分析科學(xué)、生命科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、材料科學(xué)等領(lǐng)域顯示出越來(lái)越廣闊的應(yīng)用前景。一方面量子點(diǎn)作為熒光探針廣泛應(yīng)用于各種物質(zhì)的分析檢測(cè);另一方面量子點(diǎn)可以組裝成多種納米結(jié)構(gòu)自組裝體系。近年來(lái)將量子點(diǎn)的納米自組裝應(yīng)用于化學(xué)生物分析檢測(cè)受到了人們的廣泛關(guān)注。本論文基于這一思想構(gòu)建了量子點(diǎn)自組裝熒光納米探針,分別以腺苷、凝血酶和As(Ⅲ)作為小分子、大分子和
2、無(wú)機(jī)離子的代表,發(fā)展了一種簡(jiǎn)便、靈敏的檢測(cè)方法。
一、基于“裂開型”核酸適體修飾的量子點(diǎn)自組裝納米探針用于腺苷檢測(cè)的研究
基于“裂開型”核酸適體誘導(dǎo)的量子點(diǎn)自組裝,發(fā)展了一種檢測(cè)腺苷的熒光納米探針。把與腺苷特異性識(shí)別的核酸適體裂成兩部分(分別為ABA1和ABA2)后分別修飾在巰基乙酸-CdTe量子點(diǎn)表面,形成ABA1-QDs和ABA2-QDs。以量子點(diǎn)為自組裝基元,以量子點(diǎn)表面修飾的“裂開型”核酸適體為識(shí)別元件,以腺
3、苷為檢測(cè)對(duì)象,通過測(cè)定加入腺苷前后量子點(diǎn)熒光強(qiáng)度的變化,實(shí)現(xiàn)了腺苷的高靈敏檢測(cè)。結(jié)果表明,腺苷能誘導(dǎo)量子點(diǎn)發(fā)生自組裝進(jìn)而導(dǎo)致量子點(diǎn)發(fā)生熒光自猝滅,檢測(cè)下限可達(dá)到1.0 nM,該方法操作簡(jiǎn)單、靈敏度高、特異性好。
二、基于“裂開型”核酸適體修飾的量子點(diǎn)自組裝納米探針用于凝血酶檢測(cè)的研究
為了驗(yàn)證基于“裂開型”核酸適體修飾的量子點(diǎn)自組裝熒光納米探針檢測(cè)的通用性,在前一工作的基礎(chǔ)上把腺苷“裂開型”核酸適體用凝血酶“裂開型”
4、核酸適體代替,發(fā)展了一種基于“裂開型”核酸適體誘導(dǎo)的量子點(diǎn)自組裝導(dǎo)致熒光自猝滅的凝血酶檢測(cè)方法。把含15個(gè)堿基的凝血酶核酸適體裂成兩部分(分別為TBA1和TBA2)分別修飾在巰基乙酸-CdTe量子點(diǎn)表面,形成TBA1-QDs和TBA2-QDs。以量子點(diǎn)為自組裝基元,以量子點(diǎn)表面修飾的“裂開型”核酸適體為識(shí)別元件,以凝血酶為檢測(cè)對(duì)象,通過測(cè)定加入凝血酶前后量子點(diǎn)熒光強(qiáng)度的變化,實(shí)現(xiàn)了凝血酶的高靈敏檢測(cè)。測(cè)下限可達(dá)到4.8 pM,該方法靈敏
5、度高、特異性好。
三、基于半胱氨酸-CdTe/Cds量子點(diǎn)自組裝用于As(Ⅲ)檢測(cè)的研究
為了驗(yàn)證基于量子點(diǎn)自組裝的熒光納米探針檢測(cè)的通用性,在前兩個(gè)工作的基礎(chǔ)上把“裂開型”核酸適體用小分子配體代替,在核殼半胱氨酸-CdTe/CdS量子點(diǎn)制備基礎(chǔ)上,發(fā)展了一種基于量子點(diǎn)自組裝誘導(dǎo)熒光自猝滅的As(Ⅲ)檢測(cè)方法。首先在室溫條件下包殼制備了半胱氨酸-CdTe/CdS量子點(diǎn),然后以量子點(diǎn)為自組裝基元,以量子點(diǎn)表面的半胱氨酸
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