TiO2微球、g-C3N4-Ti3+-TiO2復(fù)合納米片光催化劑的可控合成及其光催化降解污染物的研究.pdf

1、近年來，環(huán)境污染和能源短缺已經(jīng)成為世界各國亟待解決的兩個重大問題。半導(dǎo)體光催化氧化技術(shù)因其氧化還原能力強(qiáng)、能直接利用太陽能等特性，而成為一種有效治理環(huán)境污染和高效利用太陽能的理想途徑。在眾多半導(dǎo)體光催化材料中，二氧化鈦（TiO2）因其成本低廉、無毒性、且具有很強(qiáng)的光催化活性、化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，在污水治理、空氣凈化、光分解水制氫等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。TiO2光催化劑在光催化降解過程中的催化氧化性能取決于它的晶相、結(jié)晶度、晶粒尺寸、比表

2、面積、形貌結(jié)構(gòu)等諸多因素。因此，深入研究 TiO2光催化材料及其復(fù)合材料的可控合成、微觀特征（形貌、尺寸、比表面積、孔結(jié)構(gòu)等）與性能之間的關(guān)系，對于改善其光催化性能極其重要。本實(shí)驗(yàn)針對 TiO2形貌的可控制備及摻雜改性進(jìn)行了大量研究。其主要研究內(nèi)容如下：
　?。?）以 Ti(SO4)2粉末為前驅(qū)體，采用簡單易行的固相熱分解法制備了具有高催化活性的銳鈦礦型 TiO2微米球。在紫外光照射下，以難生物降解染料羅丹明B（RhB，20 mg

3、/L）溶液和持久性有機(jī)酚類化合物4-硝基酚（4-NP，10 mg/L）溶液作為模擬污染物，評價(jià)了銳鈦礦型 TiO2微米球的光催化性能，并提出了銳鈦礦型TiO2微米球形成的可能機(jī)理。研究了焙燒溫度和焙燒時(shí)間對TiO2微米球形貌及光催化性能的影響，結(jié)果表明，在溫度高于600℃時(shí)可成功制備出銳鈦礦型TiO2微米球，初始TiO2晶核的產(chǎn)生是由于Ti(SO4)2粉末的快速分解，然后通過聚合和再結(jié)晶過程，從而形成銳鈦礦型 TiO2微米球。當(dāng)焙燒溫度

4、由600℃上升至900℃，TiO2微米球的結(jié)晶度和孔徑尺寸會逐漸升高，而其比表面積則會逐漸降低。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，TiO2微米球的結(jié)晶度和比表面積對其光催化降解活性具有顯著的影響。在700℃條件下焙燒6h所制備的TiO2微米球展現(xiàn)出最佳的光催化性能和良好的光催化穩(wěn)定性。
　?。?）采用水熱超聲輔助法合成了高活性、可見光響應(yīng)的 g-C3N4/Ti3+-TiO2復(fù)合光催化材料，并研究了所合成樣品在可見光照射下對水溶液中RhB的光催化降解性

5、能以及重金屬 Cr（Ⅵ）的光催化還原性能。通過多種測試表征手段對g-C3N4/Ti3+-TiO2復(fù)合光催化劑的物相組成、元素價(jià)態(tài)、表面微結(jié)構(gòu)、光吸收性能等進(jìn)行了分析，并探討了其可見光催化降解RhB及可見光催化還原Cr（Ⅵ）的機(jī)理。光催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相對于單一相的g-C3N4和Ti3+-TiO2，混合相g-C3N4/Ti3+-TiO2對RhB的光催化降解及Cr（Ⅵ）的光催化還原具有更高的可見光催化活性，且當(dāng)g-C3N4和Ti3+-T

6、iO2質(zhì)量比為0.06時(shí)，復(fù)合光催化劑具有最高的可見光催化活性。這可能是由于g-C3N4的引入能拓寬Ti3+-TiO2的光吸收范圍，Ti3+-TiO2顆粒上共暴露的{101}和{001}面可能形成表面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)以及Ti3+摻雜誘導(dǎo) TiO2帶隙中產(chǎn)生雜質(zhì)能帶，這都有助于光生載流子的分離與轉(zhuǎn)移，從而提高可見光催化活性。此外，復(fù)合光催化劑的納米片狀形貌和雙介孔結(jié)構(gòu)可以為光催化反應(yīng)提供更多的活性位點(diǎn)，從而進(jìn)一步提高可見光催化反應(yīng)效率。自由基捕