具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的制備及可視化檢測過氧化氫.pdf

1、天然酶參與著生物體內(nèi)的一系列生物化學反應，具有高效和專一催化性能，對于生命體的新陳代謝活動起到重要作用。但是天然酶的本質(zhì)是蛋白質(zhì)（少數(shù)為RNA），這就決定了天然酶在極端環(huán)境下易失去酶的活性，它的實際應用極大地受到外界環(huán)境條件的限制。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，納米材料催化領(lǐng)域也逐漸被開發(fā)出來。在生物體的生理生化反應中，過氧化物酶發(fā)揮著重要的作用，而且過氧化氫在一些目標物質(zhì)的分析和檢測中常常作為一種重要的中間物質(zhì)。2007年，研究者首次發(fā)現(xiàn)了Fe

2、3O4磁性納米粒子具有過氧化物模擬酶活性，至今，金屬納米材料、金屬氧化物納米材料、碳基納米材料等相繼被證明具有模擬酶活性。納米材料模擬酶可以彌補天然酶分離、提取、純化成本較高和穩(wěn)定性不足的缺陷。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴研究中以NH4VO3和Fe(NO3)3·9H2O為原料，采用水熱合成法，通過調(diào)節(jié)制備反應體系，在 pH為1.0、4.0、7.0和10.0條件下制備了釩酸鐵納米材料，分別命名為FeVO4-1、FeVO4-4、FeV

3、O4-7和FeVO4-10。⑵運用TEM FESEM? XRD EDX XPS和BET手段對于釩酸鐵樣品的晶體結(jié)構(gòu)進行了研究。發(fā)現(xiàn)不同的pH條件下制備的釩酸鐵納米材料具有不同的晶體結(jié)構(gòu)和形貌特征，在pH=4條件下制備的FeVO4-4（-4代表pH=4）呈納米帶狀結(jié)構(gòu)，具有最大比表面積，較大的比表面積會提供更多催化所需的活性位點，可以提高納米材料模擬酶的催化活性。⑶在過氧化氫存在的條件下，釩酸鐵納米材料模擬酶能夠高效催化3,3’,5,5’

4、-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)的氧化，生成一種藍色氧化物，此氧化物在波長652 nm處有特征吸收峰。基于這一原理，本文比較了不同pH條件下制備的釩酸鐵納米材料過氧化物酶活性強弱，結(jié)果發(fā)現(xiàn)FeVO4-4展現(xiàn)出了最優(yōu)良的過氧化物酶活性，這與其具有良好的晶體結(jié)構(gòu)和較大的比表面積有關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)底物過氧化氫濃度、pH以及溫度等外界環(huán)境因素和釩酸鐵過氧化物模擬酶自身濃度因素共同影響著釩酸鐵過氧化物模擬酶酶促反應速率，實驗中優(yōu)化獲得釩酸鐵過氧化物模擬酶最適

5、反應條件。設(shè)計了釩酸鐵過氧化物模擬酶穩(wěn)態(tài)動力學實驗，證明釩酸鐵過氧化物模擬酶酶催化反應符合乒乓機制。通過重復性實驗證明 FeVO4-4 NBs過氧化物模擬酶具有良好的可重復利用性和長期穩(wěn)定性。⑷基于FeVO4-4NBs高效的過氧化物酶催化活性，該研究成功建立了一種新型可視化檢測過氧化氫體系，過氧化氫的檢測限能夠低至0.2μM。選擇性實驗和實際樣品檢測實驗很好的證明了FeVO4-4 NBs-H2O2-TMB可視化檢測系統(tǒng)具有選擇特異性和廣