碳酸銀基復(fù)合材料的制備及其光催化降解性能研究.pdf

1、近幾年來，半導(dǎo)體材料因利用太陽光催化降解環(huán)境污染物高效、環(huán)保而成為研究熱點(diǎn)之一。納米二氧化鈦(TiO2)具有催化性能高、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)、成本低等優(yōu)勢，在環(huán)境污染物的光催化降解中被廣泛的研究和應(yīng)用。然而，以二氧化鈦為代表的傳統(tǒng)光催化劑只能利用紫外光，這使光催化劑應(yīng)用在能源生產(chǎn)、環(huán)境凈化等方面受到極大限制，因此，發(fā)展可見光響應(yīng)型、窄禁帶半導(dǎo)體光催化劑是光催化研究的核心問題。最近研究表明，碳酸銀是一種具有高效光催化活性的可見光響應(yīng)型光催化材料，

2、但其在光照條件下極易發(fā)生腐蝕，以致其穩(wěn)定性很差。因此，為實(shí)現(xiàn)碳酸銀半導(dǎo)體材料光催化活性和穩(wěn)定性的提高，本文利用氧化石墨烯(GO)、石墨型氮化碳(g-C3N4)、類石墨烯型二硫化鉬(MoS2)與碳酸銀復(fù)合形成新型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)可見光響應(yīng)光催化材料。
　　本文從催化劑的制備和合成入手，通過改進(jìn)制備方法和條件合成了GO/Ag2CO3、 g-C3N4/Ag2CO3、 MoS2/Ag2CO3三種光催化劑，通過紅外光譜、掃描電子顯微鏡、透射電鏡、

3、X射線衍射、X射線光電子能譜等表征手段來研究復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)、形貌、光催化性能，探索催化劑的微觀構(gòu)造、異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和光催化活性之間的關(guān)系。通過光電流和阻抗實(shí)驗(yàn)探討了摻雜光催化劑的光電性能及可能的光催化機(jī)理。主要內(nèi)容如下:
　　(1)通過沉積-水熱法制備不同GO含量的GO/Ag2CO3系列光催化材料。探究GO/Ag2CO3復(fù)合材料在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)和甲基橙染料的活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，GO/Ag2CO3光催化劑具有良好的光催化活性，

4、1h內(nèi)在GO/Ag2CO3（1wt％）作用下亞甲基藍(lán)的降解率為93％，在GO/Ag2CO3(0.25 wt％)作用下甲基橙的降解率為87％。探討GO/Ag2CO3異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對(duì)光催化活性的影響及光催化降解機(jī)理，并研究GO在GO/Ag2CO3中充當(dāng)電子接收器和轉(zhuǎn)移器來促進(jìn)光生電子-空穴的有效分離，從而抑制它們的再次結(jié)合，實(shí)現(xiàn)光催化性能的提高。
　　(2)采用離子交換-水熱法合成了g-C3N4/Ag2CO3（1wt％、3wt％、7wt％

5、）光催化劑。研究了不同量的g-C3N4對(duì)g-C3N4/Ag2CO3復(fù)合光催化劑降解甲基橙效果的影響。實(shí)驗(yàn)表明，3 wt％g-C3N4/Ag2CO3在可見光照射下對(duì)甲基橙的降解效果最好，2h內(nèi)甲基橙降解率為92％，其光催化性能的提高主要?dú)w結(jié)于g-C3N4與Ag2CO3形成的異質(zhì)結(jié)的作用。在可見光照射下，g-C3N4/Ag2CO3降解甲基橙的過程符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。循環(huán)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明催化劑的穩(wěn)定性不理想，可能是由于復(fù)合材料在可見光照射下因

6、碳酸銀發(fā)生光腐蝕而造成的;研究了復(fù)合材料對(duì)甲基橙的降解機(jī)理，結(jié)果表明在復(fù)合材料中g(shù)-C3N4充當(dāng)電子傳輸器，有效分離了光生電子與空穴并抑制了它們的復(fù)合，進(jìn)而提高了復(fù)合材料的光催化性能。
　　(3)以MoS2、 AgNO3、 Na2CO3為原料，采用離子交換-水熱法合成了MoS2/Ag2CO3系列光催化劑。光催化實(shí)驗(yàn)表明0.5 wt％ MoS2/Ag2CO3對(duì)甲基橙的降解效果最佳，達(dá)到80％，其動(dòng)力學(xué)研究表明在低濃度下降解過程符合一