高穩(wěn)定性鈀納米復(fù)合材料的制備及性能研究.pdf

1、金屬納米顆粒由于尺寸急劇減小而比表面積增大，具有較高的表面能，在催化、生物醫(yī)藥、能源等領(lǐng)域中均有著重要的用途。但是，也因?yàn)檫@些特性，使得金屬納米顆粒在實(shí)際應(yīng)用中極易發(fā)生團(tuán)聚和流失，導(dǎo)致性能下降甚至失活。因此，通過有效的手段對(duì)金屬納米顆粒進(jìn)行穩(wěn)定，是保證金屬納米顆粒得到充分應(yīng)用的關(guān)鍵。
　　無機(jī)介孔材料由于具有規(guī)則的介孔結(jié)構(gòu)和高比表面積等優(yōu)勢，常被用于負(fù)載金屬納米顆粒。通過孔道的限制作用，不僅可穩(wěn)定和分散金屬納米顆粒，同時(shí)也有利于反

2、應(yīng)物的傳輸。金屬氧化物由于能夠與金屬納米顆粒間產(chǎn)生相互作用，使金屬納米顆粒的性能得到提升，因此也常被用作穩(wěn)定金屬納米顆粒的載體。
　　本文針對(duì)金屬納米顆粒的穩(wěn)定問題，分別以介孔材料和金屬氧化物為載體，制備了三種金屬納米顆粒得到良好分散和穩(wěn)定的納米復(fù)合材料。
　　(1)通過簡便、可靠的方法將Pd納米顆粒原位引入MCM-41的介孔孔道中，制備得到了具有高活性和高穩(wěn)定性的Pd/MCM-41納米復(fù)合材料。在介孔的限制作用下，Pd納米

3、顆粒得到良好的穩(wěn)定，粒徑約為3nm。該材料對(duì)碘苯和苯硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)具有良好的催化活性，反應(yīng)5 min，碘苯轉(zhuǎn)化率達(dá)91.42％，循環(huán)4次活性未見明顯下降。
　　(2)以SiO2納米顆粒作為模板劑，在3-氨基苯酚和甲醛聚合過程中原位引入，制備了具有良好介孔結(jié)構(gòu)、較高比表面積以及孔徑均勻分布的介孔碳球。用于負(fù)載Pd納米顆粒，得到金屬顆粒粒徑小(～2 nm)，分散性良好的Pd/介孔碳球復(fù)合材料。該材料用于催化碘苯和苯硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)，反應(yīng)

4、5 min，碘苯轉(zhuǎn)化率達(dá)99.06％，循環(huán)使用7次活性仍保持優(yōu)異。
　　(3)通過在含有金屬離子的酚醛樹脂球表面包覆TiO2，制備得到具有良好空心結(jié)構(gòu)的Pd/TiO2納米空心球，并對(duì)金屬負(fù)載量和TiO2殼層厚度進(jìn)行了有效的調(diào)控。將制備得到的Pd/TiO2納米空心球用于催化碘苯和苯硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)，具有良好的催化活性，反應(yīng)5 min，碘苯轉(zhuǎn)化率為96.06％。對(duì)金屬鹽種類進(jìn)行變換，可以對(duì)此合成體系進(jìn)行擴(kuò)展，得到不同金屬組分的金屬/Ti