基于碳納米管材料的磺胺電化學傳感器研究.pdf

1、納米功能材料在電化學催化和分析中的應用已成為當前電化學傳感器領(lǐng)域的一個研究熱點。相較于宏觀顆粒，納米材料由于表面與界面效應、量子尺寸效應、宏觀量子隧道效應和小尺寸效應而被賦予獨特的物理、化學性質(zhì)。納米材料應用于電化學傳感器的研究具有廣闊前景。
　　目前，抗菌藥殘留超標已成為食品生產(chǎn)領(lǐng)域的一大公害。動物源性食品中磺胺類抗菌藥陽性幾率大。常用的磺胺類抗菌藥殘留檢測主要采用氣質(zhì)聯(lián)用(GC-MASS)、高效液相色譜(HPLC)等精密儀器分

2、析技術(shù)。盡管檢測靈敏度很高，但存在儀器設(shè)備昂貴、分析程序繁瑣、維護困難、分析成本高、分析周期長等弊端。隨著社會對食品安全問題的關(guān)注，研究一種簡便、成本較低、分析速度快、靈敏度高、適合現(xiàn)場分析的磺胺類抗菌藥殘留檢測的方法是社會的迫切需求。電化學傳感器具有選擇性好、靈敏度高、易于小型化和批量生產(chǎn)、非常適合用于現(xiàn)場分析等優(yōu)點。
　　本文研究了磺胺抗菌藥在碳納米管(MWCNTs)修飾電極上電化學行為，討論了MWCNTs對磺胺抗菌藥的電催化

3、氧化機理和電流增敏機理，利用MWCNTs和OPPF6離子液體、全氟磺酸酯陽離子交換樹脂Nafion、大環(huán)金屬配合物鈷酞菁(CoⅡPc)等功能材料的協(xié)同作用，構(gòu)建用于磺胺類抗菌藥檢測的電化學傳感器，解決了傳感器在實際應用中所面臨的選擇性不好、靈敏度不足、使用壽命短、基體干擾等問題。并成功地將傳感器用于磺胺類藥物、人尿液中磺胺類抗菌藥殘留的檢測。本論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　1)首次以MWCNTs為電極修飾材料，制備電化學傳感

4、器，用于磺胺藥物的電化學檢測，顯著降低了磺胺藥物的電化學氧化電位，明顯提高了磺胺藥物的陽極電流響應，為實現(xiàn)磺胺類藥物的高靈敏電化學檢測提供科學依據(jù)。
　　2)分別以Pt、GC電極為基礎(chǔ)，制備了MWCNTs修飾電極，研究了磺胺在修飾電極的電化學行為，對磺胺在修飾電極上的電極反應機理進行了探討;對磺胺在MWCNTs修飾電極上的定量分析特性進行了探索，其線性響應范圍、檢測限、重現(xiàn)性、穩(wěn)定性等指標均令人滿意。
　　3)以O(shè)PPF6室

5、溫離子液體為MWCNTs的分散劑和固定劑，制備MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極;MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極有效降低了電化學測試時的背景電流，并解決了修飾電極上MWCNTs脫落的問題;基于MWCNTs電催化作用和OPPF6的溶解能力，MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極不僅降低了抗菌藥磺胺嘧啶的陽極過電位，而且使其陽極電流響應顯著增強;建立了對磺胺嘧啶的計時安培電流檢測方法(i-t)，其檢測限達到0.21μmol/L的

6、水平;有效地消除干擾物質(zhì)對檢測的干擾，并成功地應用于市售藥物磺胺嘧啶混懸液的含量檢測，獲得了令人滿意的效果。
　　4)以Nafion為分散劑，制備MWCNTs/Nafion-GC修飾電極，并通過電化學聚合的方式將鈷酞菁固定于電極表面，得到poly-CoⅡTAPc/MWCNTs/Nafion-GC修飾電極;新修飾電極制備方法解決了電極表面碳納米管泄漏、電極使用壽命不足的問題;借助于Nafion膜的離子交換作用，對磺胺嘧啶陽離子交換富