利用密度泛函理論研究CO2在SrTiO3(100)表面的吸附與反應(yīng).pdf

1、CO2是一種可再生資源，近年來由它所引起的溫室效應(yīng)已經(jīng)受到人們的廣泛關(guān)注。如何有效地對CO2進(jìn)行循環(huán)利用，一直都是研究者關(guān)注的焦點(diǎn)。通過仿光合作用實(shí)現(xiàn)二氧化碳的光催化轉(zhuǎn)化，既可以減少CO2對環(huán)境的影響，又可以實(shí)現(xiàn)CO2的資源化利用。
　　 隨著計(jì)算技術(shù)的不斷發(fā)展，分子模擬已廣泛應(yīng)用于非均相催化領(lǐng)域，預(yù)測催化劑結(jié)構(gòu)與活性的關(guān)系，探究催化反應(yīng)機(jī)理。
　　 本論文以SrTiO3作為光催化劑，研究CO2在其表面的吸附和催化反應(yīng)。

2、主要工作包括:實(shí)驗(yàn)制備了鈣鈦礦型SrTiO3催化劑，研究其光催化還原CO2的適宜反應(yīng)條件;采用密度泛函理論，模擬了CO2分子在SrTiO3(100)表面的吸附，以及與甲醇的反應(yīng)。取得了如下的研究結(jié)果。
　　 首先，采用水熱合成的方法，通過添加不同的表面活性劑，調(diào)整晶化時(shí)間、晶化溫度、溶液pH值等，制備出不同粒徑及形貌的SrTiO3光催化劑。并在BET、XRD、SEM、UV-vis等表征結(jié)果的指導(dǎo)下，合成出粒徑小、晶型較規(guī)則的Sr

3、TiO3。隨后，以甲醇作為溶劑和犧牲劑，利用合成出的SrTiO3光催化還原CO2，制得甲酸甲酯?？疾榱舜呋瘎┯昧繉Ξa(chǎn)品產(chǎn)量的影響，證實(shí)了光催化還原CO2是生成產(chǎn)品的主要途徑。同時(shí)，借助MaterialsStudio軟件，模擬了CO2在SrTiO3(100)表面的吸附，對所構(gòu)建的七種吸附模型，分別計(jì)算并比較其鍵長、鍵角和吸附能，然后對吸附穩(wěn)定結(jié)構(gòu)進(jìn)行了電子結(jié)構(gòu)、態(tài)密度分析以及價(jià)鍵結(jié)構(gòu)的Mulliken布局分析。結(jié)果表明，CO2以C端向下的