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文檔簡介
1、流化床化學氣相沉積(FB-CVD)技術制備CNTs具有反應溫度較低、反應過程易控和易于實現(xiàn)規(guī)?;a等特點而被認為是最具發(fā)展?jié)摿Φ募夹g路線。目前國內外研究者采用FB-CVD法研究CNTs生長特性所使用的反應器結構與尺寸差異大,獲得的研究結果常有一定的差異。微型流化床(MFB)具有高效傳熱、傳質,易于實現(xiàn)等溫反應、氣-固均勻反應以及流化狀態(tài)可控等特點,用作生物質、燃煤等高溫熱解反應分析的反應器備受關注。因此,利用MFB-CVD反應器研究C
2、NTs生長特性及最佳生長條件可為FB-CVD技術規(guī)?;aCNTs提供重要的依據(jù)。
FB-CVD法合成CNTs最重要的三個條件是:催化劑、碳源以及適宜的溫度。本文將使用MFB-CVD反應器,以Fe、Ni以及Fe-Ni分別為催化劑,MgO為載體,CH4與C2H2分別為碳源研究不同溫度條件下生長CNTs的形貌、質量、產率及化學反應機理,并進一步研究了Fe-Ni催化分解C2H2沉積CNTs的反應動力學,研究表明:
(1)C
3、H4分子結構穩(wěn)定,作為碳源時,F(xiàn)e生長CNTs的溫度需大于700℃,F(xiàn)e-Ni生長CNTs無定形碳含量較多,僅Ni在溫度為500~550℃時,可制備管徑均勻、無定形碳少、質量好的CNTs。不足的是Ni在500~550℃時催化分解CH4的轉化率較低;
(2)C2H2分子活性比CH4強,作為碳源時,F(xiàn)e生長CNTs的產率較低,Ni生長CNTs的產率相對Fe較高,但二者均不如Fe-Ni生長CNTs的產率高和質量好。550℃為充分激發(fā)
4、Fe-Ni催化劑活性的適宜溫度。Fe-Ni/MgO催化分解C2H2沉積CNTs為1級反應,反應活化能為74.63kJ/mol;
(3)Fe、Ni與Fe-Ni催化劑的活性依次增強。Fe-CNTs、Ni-CNTs和FeNi-CNTs生長分別遵循頂部生長、底部生長以及頂部-底部生長機理,其中FeNi-CNTs中遵循FexC和NixC獨立方式生長CNTs。Fe-Ni雙金屬作催化劑,C2H2為碳源,溫度為550℃的反應條件有望實現(xiàn)FB-
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