晶化調(diào)節(jié)劑對鈦硅分子篩(TS-1)及膜催化性能的影響.pdf

1、鈦硅分子篩(TS-1)由于其優(yōu)異的催化氧化性能而受到廣泛的關(guān)注,尤其是以H2O2為氧化劑時,對一系列有機物具有良好的擇形氧化作用。該反應(yīng)在相對溫和條件下不僅具有較高的催化活性,而且H2O2為氧化劑時其產(chǎn)物為H2O,對環(huán)境無污染,因此被認為是環(huán)境友好型過程。
　　雖然TS-1已成為催化領(lǐng)域研究的熱點,但是仍有兩方面難題限制了其在工業(yè)催化領(lǐng)域的應(yīng)用。一方面,骨架鈦原子作為催化活性位,對TS-1的催化性能有著決定性影響;同時非骨架銳鈦礦

2、在反應(yīng)中易加速H2O2的無效分解,降低其催化活性。有研究者發(fā)現(xiàn),在TS-1合成液中加入某些添加劑(如碳酸銨等)可以改變其晶化機理,進而能夠增加骨架鈦含量,提高TS-1的催化活性。另一方面,TS-1的制備成本較高,且粒徑小,難以回收循環(huán)利用,也限制了其在工業(yè)領(lǐng)域的應(yīng)用。而在多孔載體表面合成TS-1分子篩膜,不僅能夠解決細微分子篩顆粒的回收難題,還可以制備成膜反應(yīng)器,實現(xiàn)反應(yīng)與分離過程的有效集成。
　　本實驗以(NH4)2CO3為晶化

3、調(diào)節(jié)劑、通過水熱合成制備TS-1顆粒,并應(yīng)用于苯酚羥基化反應(yīng),研究晶化調(diào)節(jié)劑對TS-1催化性能的影響。實驗結(jié)果顯示:少量晶化調(diào)節(jié)劑的加入,能夠有效地提高TS-1的催化活性;當晶化調(diào)節(jié)劑含量較高時,可能導(dǎo)致銳鈦礦的產(chǎn)生,而銳鈦礦的存在,會使反應(yīng)過程中H2O2加速分解,降低苯酚的轉(zhuǎn)化率。
　　以(NH4)2CO3作為晶化調(diào)節(jié)劑,采用二次生長法在多孔α-Al2O3載體表面制備TS-1分子篩膜。將該膜與不添加晶化調(diào)節(jié)劑制備的TS-1膜應(yīng)用