Pd合金小分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)及其化學(xué)活性的密度泛函研究.pdf

1、隨著科技的發(fā)展和新材料的不斷開發(fā)，納米材料成為了新的研究焦點，而貴金屬團簇獨特的催化性能和吸附性能很好的應(yīng)用在了納米材料的開發(fā)和利用上。尤其以Pd為代表的貴金屬合金團簇在石油化工、有機合成及工業(yè)催化等領(lǐng)域有著不可替代的重要作用?；赑d合金有著優(yōu)良的特性和極其廣泛的應(yīng)用前景，進一步研究和開發(fā)Pd合金的性質(zhì)是很有必要的，同時有著不可替代的實際應(yīng)用價值。
　　本文采用密度泛函理論DFT，做以Pd為基準(zhǔn)金屬與第四、五、六（鑭系元素除外）

2、過渡周期共29種金屬元素形成的二元雙原子和二元三原子構(gòu)型團簇的研究，通過對密度泛函理論中不同交換關(guān)聯(lián)泛函方法和基組的比較，最終選取密度泛函理論中的PBE1PBE方法和SDD基組來優(yōu)化分子體系。運用Gaussian03軟件包對每種可能的團簇構(gòu)型進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化，找到每種團簇的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，并對最穩(wěn)定構(gòu)型的基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)（鍵長、鍵角），能量和相對穩(wěn)定性（成鍵能、能級差、頻率、鍵級），電子性質(zhì)（電子態(tài)、電子組態(tài)、電荷）及化學(xué)活性（Fukui函數(shù)）

3、做相關(guān)的研究和分析，同時總結(jié)出這些特性隨周期的遞變規(guī)律。
　　對于Pd合金構(gòu)型PdmXn(m+n≤3)團簇的綜合分析，其性質(zhì)均具有較明顯的周期遞變規(guī)律，經(jīng)過優(yōu)化的Pd2X和PdX2團簇均呈現(xiàn)角型結(jié)構(gòu)且大部分呈C2v對稱，其中PdCr2、PdMn2、PdFe2、PdOs2構(gòu)型呈Cs對稱且這些構(gòu)型的穩(wěn)定性較差；同族的元素與Pd形成的團簇大多具有相同的電子態(tài)，且過渡金屬d軌道電子半充滿附近的元素與Pd形成的團簇均具有較高的電子態(tài)；Pdm