金屬鐵酸鹽改性復(fù)合材料的制備、表征及其光催化性能研究.pdf

1、光催化是一種有效的環(huán)境污染控制技術(shù)，近年來受到科研工作者的廣泛關(guān)注。其中，TiO2更以其催化活性高、穩(wěn)定性好、價格低廉、對人體無害等優(yōu)點(diǎn)而備受青睞，成為廣受關(guān)注的一種半導(dǎo)體光催化劑。然而在TiO2半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用中存在著兩個致命的缺點(diǎn):一是量子效率低，即光生電子-空穴對復(fù)合過快;另一方面由于TiO2的禁帶寬度較大，僅能利用紫外光部分(銳鈦礦相帶隙能為3.2eV,金紅石相帶隙能為3.0eV)，從而導(dǎo)致其不能有效地利用可見光部分，這些因

2、素都限制了半導(dǎo)體光催化技術(shù)的發(fā)展。為了解決以上不足，人們開始想方設(shè)法提高光催化劑的活性，常用的改性方法如金屬、非金屬離子摻雜，引入氧空位缺陷以及半導(dǎo)體復(fù)合等。此外，尋找能夠充分利用太陽光的新型高效光催化劑也具有重要的意義。
　　 尖晶石型金屬鐵酸鹽半導(dǎo)體材料由于其具有較小的能帶寬度以及耐光腐蝕性能，被認(rèn)為是一種極具應(yīng)用潛力的太陽能光電轉(zhuǎn)換材料。另外，Ag3VO4以其獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)，被廣泛用于可見光下光催化分解水以及光催化降解污染

3、物。
　　 本文主要介紹了不同復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑(MgFe2O4/TiO2、MgFe2O4/Ag3VO4和ZnFe2O4/Ag3VO4)的制備方法，并對其進(jìn)行表征和光催化活性的研究。
　　 1、利用簡單的研磨-焙燒法成功地制備了一系列MgFe2O4/TiO2復(fù)合光催化劑，并對其光催化降解羅丹明B(RhB)溶液性能進(jìn)行考察。結(jié)果表明，制備的復(fù)合光催化材料較單一的半導(dǎo)體光催化材料活性均有提高。在紫外光以及可見光(λ≥420n

4、m)照射下，MgFe2O4的最佳摻雜量分別為2wt.％和3wt.％。同時，焙燒溫度對光催化活性的影響也做了相應(yīng)的研究。結(jié)果表明，復(fù)合光催化材料的最佳焙燒溫度為773K，并通過XRD、UV-Vis、BET、SEM、TEM等測試方法對制備的系列光催化劑進(jìn)行表征。最后，提出了復(fù)合光催化劑性能提高的可能機(jī)理:由于MgFe2O4和TiO2的能帶位置能夠很好的進(jìn)行匹配，光激發(fā)后產(chǎn)生的光生電子和空穴能夠在電勢差的驅(qū)動下進(jìn)行遷移，分別注入到TiO2的導(dǎo)

5、帶和MgFe2O4的價帶，最終電子-空穴對能夠得到有效的分離，這種協(xié)同耦合作用使得復(fù)合光催化劑的光催化性能得到了顯著增強(qiáng)。
　　 2、由制得的粒徑約50nm的單斜晶型Ag3VO4和約500nm的尖晶石型ZnFe2O4通過混合焙燒得到了異質(zhì)結(jié)型復(fù)合光催化劑ZnFe2O4/Ag3VO4，并通過XRD，UV-vis，SEM等方法進(jìn)行表征。制得的ZnFe2O4/Ag3VO4在可見光下(λ=420nm)光催化降解羅丹明B(RhB)的活性有

6、了明顯提高?？赡艿臋C(jī)理是能帶匹配的ZnYe2O4和Ag3VO4之間的協(xié)同耦合作用有助于光生電子和空穴的分離。此外，還研究了光催化反應(yīng)中可能含有的活性氧化物種，及溶解氧和溶液的pH值對催化劑光催化活性的影響。
　　 3、利用簡單的混合研磨-焙燒法成功地制備出MgFe2O4/Ag3VO4催化劑，在可見光(λ≥420nm)下降解羅丹明B為目標(biāo)反應(yīng)考察樣品的光催化活性，并對光催化劑進(jìn)行各種表征。實驗結(jié)果表明，MgFe2O4的摻雜量及焙燒

7、溫度對復(fù)合催化劑的光催化活性有較大影響，當(dāng)MgFe2O4的摻雜量為0.2wt.％，焙燒溫度為573K時，MgFe2O4/Ag3VO4的光催化活性最佳，在可見光下30min內(nèi)羅丹明B完全降解。基于XRD、SEM、UV-Vis等表征結(jié)果，我們認(rèn)為MgFe2O4與Ag3VO4之間存在偶合效應(yīng)，由于這兩者具有合適的能帶電勢MgFe2O4導(dǎo)帶上的光生電子能遷移至Ag3VO4的導(dǎo)帶中，而Ag3VO4價帶上的空穴能遷移至MgFe2O4的價帶中，這種載