復(fù)合分子篩的合成、表征及其催化性研究.pdf

1、復(fù)合分子篩是在介孔分子篩的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的一種新型的多孔材料。這種新型的分子篩既有一定比例中孔存在，又有一定比例的微孔存在，同時(shí)具有介孔材料的孔道優(yōu)勢(shì)和微孔分子篩的強(qiáng)酸性及高水熱穩(wěn)定性，在石油化工、吸附分離、大分子擇形催化等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。
　　 本文首先以高嶺土為原料用水熱法和微波法進(jìn)行了介孔分子篩的合成，考察了不同硅源、不同高嶺土用量、不同模板劑用量以及不同方法對(duì)介孔分子篩的結(jié)構(gòu)性能的影響，篩選出最佳的介孔分子篩的制備

2、參數(shù)，并用X射線衍射(XRD)、低溫N2吸附-脫附實(shí)驗(yàn)等手段對(duì)合成材料的性質(zhì)進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，實(shí)驗(yàn)條件下制備出了長(zhǎng)程有序的介孔分子篩，孔徑為2.75nm。經(jīng)900℃焙燒3h，100℃水熱處理6d后，一維孔結(jié)構(gòu)仍然存在，這說(shuō)明高嶺土為原料合成出了高穩(wěn)定性的介孔分子篩。
　　 其次，以高嶺土為原料采用兩步晶化法合成了Y/MCM-41復(fù)合分子篩，考察了原料加入順序、晶化時(shí)間、晶化溫度等因素的影響，并以XRD、FT-IR、SEM、T

3、EM和N2吸附-脫附等手段對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：Y/MCM-41分子篩的XRD同時(shí)具有Y和MCM-41分子篩的特征衍射峰；并且復(fù)合分子篩晶相形貌與純Y和MCM-41分子篩的晶相形貌明顯不同，Y/MCM-41的N2吸附-脫附曲線只表現(xiàn)出MCM-41的特征。水熱法的最佳合成條件：n(CTAB)/n(Si02)=0.16，第一步晶化時(shí)間12h、晶化溫度100℃，第二步晶化時(shí)間2d、晶化溫度120℃。所制備的樣品經(jīng)800℃焙燒3h、100℃

4、水熱處理10d后孔結(jié)構(gòu)仍然存在。
　　 然后，在水熱法獲得的最佳實(shí)驗(yàn)條件下，通過(guò)微波法合成復(fù)合分子篩Y/MCM-41。結(jié)果顯示，隨微波功率的增加，樣品的結(jié)晶度先增加后降低，最佳功率為220W。與水熱法制備的分子篩相比，微波法產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性稍差。
　　 采用苯酚與叔丁醇的烷基化反應(yīng)考察了分子篩的催化活性。結(jié)果表明：Y/MCM-41分子篩具有比MCM-41更高的催化活性，是苯酚與叔丁醇烷基化反應(yīng)的一種良好的催化劑；對(duì)于Y/