熒光氧化石墨烯的制備及其在生物傳感器中的應(yīng)用.pdf

1、氧化石墨烯納米片是由石墨經(jīng)過氧化剝離而得，納米片表面含有大量的含氧基團，如環(huán)氧基團，羥基，羧基等等。由于表面大量的共軛sp2結(jié)構(gòu)，氧化石墨烯納米片容易與熒光素發(fā)生偶極耦合作用，從而猝滅熒光素的熒光，因此氧化石墨烯在光學(xué)傳感器中通常被用作熒光猝滅劑，而利用氧化石墨烯作為熒光供體很少被報道。在本論文中，我們利用烷基胺的修飾來減少含氧基團造成的電子．空穴對的非輻射復(fù)合，制備出高量子產(chǎn)率的發(fā)光氧化石墨烯；利用銀納米顆粒可以很好地猝滅其熒光，構(gòu)筑

2、出可視化檢測生物分子的試紙傳感器；另外，利用不同價態(tài)鐵離子對其熒光的影響不同，設(shè)計了一種分子邏輯門來辨別細胞內(nèi)不同價態(tài)的鐵離子。本論文的主要研究內(nèi)容如下：
　　 1．通過將氧化石墨烯納米片表面的環(huán)氧鍵和羧酸基團進行烷基胺修飾，可以獲得具有高量子產(chǎn)率的發(fā)光氧化石墨烯，量子產(chǎn)率可高達13％，這相比原始的氧化石墨烯來說，提高了近640倍，這為后期氧化石墨烯生物化學(xué)傳感器的構(gòu)造提供了材料學(xué)基礎(chǔ)。另外，這種制備發(fā)光氧化石墨烯的方法具有普適

3、性，我們可以使用不同的烷基胺來進行發(fā)光氧化石墨烯的制備，這一方面為發(fā)光氧化石墨烯的后功能化提供了便利，另一方面可以通過烷基胺的選擇來很妤地調(diào)控發(fā)光氧化石墨烯的表面性質(zhì)，從而滿足其在不同領(lǐng)域應(yīng)用的需求。
　　 2．發(fā)光氧化石墨烯納米片不論是在溶液還是在干燥的狀態(tài)下都表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的熒光信號，并且納米片可以通過非特異性作用吸附各種功能化修飾的銀納米顆粒。這些特征使得這種超薄的發(fā)光氧化石墨烯納米片成為一種非常好的化學(xué)傳感材料，不僅可以

4、應(yīng)用于溶液相傳感器的設(shè)計，同時也可以很方便地制作成試紙傳感器。非常微量的銀納米顆粒就可以通過能量轉(zhuǎn)移作用猝滅氧化石墨烯的熒光，當加入分析物以后，由于分析物和銀納米顆粒表面功能配體之間的特異性相互作用，將使得銀納米顆粒從納米片表面解離并發(fā)生團聚，從而使已猝滅的熒光被打開，這種熒光由關(guān)到開的模式提供了一種超敏感的生物檢測途徑。尤其是，可以將發(fā)光氧化石墨烯水溶液注入到噴墨打印機的墨盒里，然后將其打印在聚偏氟乙烯微孔濾膜上并制作成各種試紙，可以

5、實現(xiàn)多肽，蛋白質(zhì)和DNA等生物分子的檢測。這種便攜的傳感器具有快速，簡單，有效和低成本等優(yōu)點。另外，如果在銀納米顆粒表面修飾各種識別元素，那么一個近乎通用型的生物檢測平臺將是很容易被構(gòu)建的。
　　 3．發(fā)光氧化石墨烯的熒光可以通過電子轉(zhuǎn)移的機制被Fe3+有效地猝滅，但是包括Fe2+在內(nèi)的其他金屬離子，由于弱的吸電子能力并不能猝滅其熒光。有趣的是，我們發(fā)現(xiàn)在雙氧水存在的情況下，F(xiàn)e2+表現(xiàn)出非常強的熒光猝滅，這是由于Fe2+和雙氧