Fe-ZSM-5分子篩上N-,2-O一步氧化苯制苯酚工藝條件及本征動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、基于等溫固定床反應(yīng)裝置（Ф21×3 mm，L450 mm．），以單因素實(shí)驗(yàn)法，系統(tǒng)考察了溫度（350～500℃）、空速（2500～10000h-1）和苯/N2O摩爾比（2～12）對(duì)Fe-ZSM-5分子篩上N2O一步氧化苯制苯酚過(guò)程規(guī)律及產(chǎn)物分布的影響（包括轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性和產(chǎn)率等），結(jié)果表明：（1）N2O轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)溫度的升高而增加，苯酚選擇性隨溫度升高逐步降低，苯酚的時(shí)空產(chǎn)率和收率隨著溫度的升高呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。（2）高空速操

2、作有利于苯酚選擇性的提高，但會(huì)導(dǎo)致N2O轉(zhuǎn)化率的降低；適宜的空速將有利于提高苯酚的時(shí)空收率。（3）提高反應(yīng)原料中苯/N2O摩爾比有利于N2O轉(zhuǎn)化率和苯酚選擇性的提高，但過(guò)高的苯/N2O摩爾比對(duì)提高苯酚的時(shí)空產(chǎn)率不利。 采用L16（45）正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，綜合考察了上述因素對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響，最終確定的相對(duì)適宜氧化條件為：溫度400℃，空速6000h-1，苯/N2O摩爾比5：1。 利用GC-MS技術(shù)獲得的產(chǎn)物分布信息和在熱力學(xué)分

3、析基礎(chǔ)上，確定了該反應(yīng)體系的主要反應(yīng)和主要副反應(yīng)，提出了能合理解釋實(shí)驗(yàn)觀察現(xiàn)象的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)圖式。 采用等溫微型積分反應(yīng)器（Ф6×2 mm，L300 mm）和在溫度380℃～450℃、苯/N2O摩爾比8～12、氣體空速大于12000 h-1條件下，對(duì)Fe-ZSM-5分子篩上N2O一步氧化苯制苯酚的本征動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了較為系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究。依據(jù)所判識(shí)的氧化反應(yīng)圖式和基于冪函數(shù)型動(dòng)力學(xué)模型，以單純形法對(duì)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行搜索、選優(yōu)，估計(jì)