鈮鉭酸鹽的制備,改性及其光催化性能研究.pdf

1、21世紀(jì)人類面臨的兩大主要問題是環(huán)境污染和能源短缺。在過去的幾十年，人們發(fā)現(xiàn)半導(dǎo)體的光催化特性可以有效地解決這兩個(gè)問題，因此一直致力于半導(dǎo)體光催化性能方面的研究，發(fā)現(xiàn)了很多光催化半導(dǎo)體材料以及提高半導(dǎo)體催化性能的方法。其中，新型的鈮鉭酸鹽半導(dǎo)體引起了人們的關(guān)注，因?yàn)槠渚哂歇?dú)特的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)以及較好的光穩(wěn)定性，在光催化降解污染物方面表現(xiàn)了很好的性能。但是，現(xiàn)階段該體系材料的效率比較低，有待于進(jìn)一步提高。本文是圍繞“鈮鉭酸鹽的制備，改

2、性及其光催化性能研究”開展工作，并取得了相應(yīng)的成果，主要內(nèi)容如下：
　　1.Ag修飾K2Nb2O6(KNO)復(fù)合催化劑的制備及光催化性能研究
　　報(bào)道一步溶劑熱反應(yīng)制備KNO八面體的方法。以Nb2O5、KOH、尿素為原材料，水和乙醇混合溶劑作為反應(yīng)介質(zhì)，在230℃的條件下反應(yīng)一定時(shí)間，從而制得了KNO八面體。探究了溶劑體系中水和乙醇比例對(duì)產(chǎn)物相的影響，以及添加的尿素量對(duì)產(chǎn)物的相和形貌的影響。而添加的尿素在高溫下會(huì)分解生成CO

3、2和NH3，釋放出的氣體有兩方面的作用：一方面CO2調(diào)控了體系中KOH的量；另一方面NH3會(huì)吸附在反應(yīng)物的表面，促進(jìn)了KNO八面體的形成。根據(jù)體系中反應(yīng)不同時(shí)間產(chǎn)物的SEM圖，推斷出了K2Nb2O6八面體的形成機(jī)理。
　　通過紫外還原法將AgNO3還原成Ag顆粒沉積到KNO表面，從而制備了Ag-KNO復(fù)合催化劑。通過SEM、TEM、XPS分析顯示Ag成功地負(fù)載于KNO的表面。DRS測(cè)試表明，Ag-KNO的光吸收強(qiáng)度比單純的KNO強(qiáng)

4、，而且吸收邊發(fā)生紅移。在紫外-可見光下降解RhB時(shí)，Ag-KNO的降解速率比KNO高，主要是表面負(fù)載的Ag增加了KNO的光吸收、促進(jìn)了光生電子和空穴的分離，Ag負(fù)載量為6％時(shí)，復(fù)合催化劑的降解效率最高，是單純KNO的兩倍。并提出了Ag-KNO復(fù)合光催化劑降解RhB可能的催化機(jī)理。
　　2.S摻雜K2Ta2O6(KTO)的制備及光催化性能研究
　　通過一步水熱法制備了S摻雜KTO催化劑。利用XRD、SEM、XPS對(duì)樣品進(jìn)行表征

5、結(jié)果顯示制備的樣品KTO屬于立方晶系，引入的S元素導(dǎo)致KTO的衍射峰位發(fā)生偏移；摻雜樣品仍為八面體形貌；XPS分析表明S以S2-的形式存在。摻雜樣品吸收帶的紅移，說明摻入的S元素導(dǎo)致其禁帶寬度減小。在紫外-可見光照射下，摻雜樣品降解MO的效率比單純的KTO要高，樣品S＃3表現(xiàn)了最高的催化效率。這是因?yàn)檫m量的S元素?fù)饺隟TO晶格中后影響了帶隙，促進(jìn)了光生電子空穴對(duì)地形成。另外還探究了溶液pH值對(duì)催化效率的影響，研究了摻雜樣品的循環(huán)性能。<

6、br>　　3.Ag@AgCl修飾K2Ta2O6(KTO)的制備及其在自然光下的催化性能研究
　　通過沉淀-光還原法在KTO表面沉積了不同量的Ag@AgCl顆粒。經(jīng)過XRD、SEM、TEM、XPS等測(cè)試，結(jié)果表明成功將Ag@AgCl顆粒沉積于KTO表面，表面的Ag@AgCl顆粒約為20 nm左右。DRS結(jié)果顯示Ag@AgCl-KTO復(fù)合催化劑在可見光區(qū)域有較強(qiáng)的吸收，同時(shí)降解實(shí)驗(yàn)表明Ag@AgCl-KTO在自然光下降解RhB的效率都