改性低維碳材料的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的密度泛函研究.pdf

1、低維碳材料由于其優(yōu)良的光學(xué)、電學(xué)和機械性能已成為眾多領(lǐng)域的研究熱點,并且在半導(dǎo)體器件、儲氫、催化等方面展現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景。近年來,通過改性來調(diào)控低維碳材料的電子性質(zhì)已經(jīng)成為化學(xué)家特別是理論學(xué)家的研究熱點之一。因此,本論文基于密度泛函理論,從物理和化學(xué)改性兩個角度,分別研究了外電場作用下的硅碳納米管和羥基化的石墨烯電子結(jié)構(gòu)與性質(zhì),旨在探索一種合適改性策略以提高低維碳材料的性能。
　　 首先,我們探索了在外部電場作用下(5,5)硅

2、碳納米管檢測SO2的可能性。在不加電場下,SO2能有效地吸附在硅碳納米管上,但是卻不能使其電子性質(zhì)發(fā)生明顯變化。然而,有趣的是,電場作用下的硅碳納米管不僅能有效地吸附SO2分子,而且其自身的電子性質(zhì)從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)閷?dǎo)體。通過系統(tǒng)研究,我們發(fā)現(xiàn):硅碳納米管帶隙的減少歸因于電場作用下S-C鍵的斷裂。此外,進(jìn)一步研究顯示:只要SO2的濃度超過20％、電場強度達(dá)到9.00V/nm時,硅碳納米管的的帶隙從1.75eV降低為OeV。因此,在適當(dāng)強度電

3、場作用下,硅碳納米管可以作為檢測SO2的傳感器。
　　 再者,我們研究了羥基化石墨烯的幾何結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。我們研究了不同數(shù)量(OH)n(n=1-6)在6×6石墨烯的吸附規(guī)律,表明由于兩個OH間氫鍵作用的驅(qū)動,相鄰碳上的兩個OH形成反式結(jié)構(gòu)為最穩(wěn)定構(gòu)型。另一方面,羥基化的石墨烯的部分碳原子成鍵形式也發(fā)生變化,由sp2雜化轉(zhuǎn)變?yōu)閟p3雜化,這是形成穩(wěn)定構(gòu)型的原因之一。進(jìn)一步,能帶和態(tài)密度分析顯示羥基化的石墨烯電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化