磁載雜多酸催化劑的制備及催化性能研究.pdf

1、雜多酸是一種高效、穩(wěn)定、環(huán)保的催化劑，無論是在均相還是多相催化反應(yīng)中都具有良好的催化活性，但是由于易溶解于反應(yīng)體系，很難實(shí)現(xiàn)催化劑的回收和再利用，給產(chǎn)物后處理和實(shí)際應(yīng)用帶來了相當(dāng)大的困難。將催化劑固定化，即制備負(fù)載型雜多酸既可以解決催化劑分離回收的難題，還可以克服催化劑穩(wěn)定性差和活性組分容易流失的缺點(diǎn)。 本文將具有優(yōu)異磁學(xué)性能的磁性納米粒子與負(fù)載型雜多酸結(jié)合制備的磁載雜多酸催化劑，可以在外加磁場(chǎng)作用下實(shí)現(xiàn)簡(jiǎn)單有效分離，為納米催化

2、劑的分離提供了新的思路。 利用共沉淀法制備了分散性好、比表面積大、磁性強(qiáng)的納米Fe304磁性粒子。采用液相沉積法以TEOS作為前驅(qū)體對(duì)Fe<,3>O<,4>納米粒子的表面進(jìn)行改性，制備了Fe<,3>O<,4>/SiO<,2>磁性顆粒，使其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，克服了Fe<,3>O<,4>納米粒子易氧化的性質(zhì)，提高了它的耐候性，從而完全滿足催化劑用磁核抗氧化抗腐蝕性和磁性能的要求。 利用溶膠-凝膠方法將強(qiáng)酸性的磷鎢雜多酸和Fe<,

3、3>O<,4>/SiO<,2>磁性顆粒包藏到SiO<,2>微孔材料的孔壁之中，形成了一種亞微米級(jí)磁載雜多酸催化劑MSHC。磷鎢酸在負(fù)載后保持了Keggin結(jié)構(gòu)，在催化反應(yīng)中有較高的活性，用于乙酸、正丁醇的酯化反應(yīng)中基本和純磷鎢酸的催化活性相當(dāng)，并且連續(xù)循環(huán)使用未發(fā)現(xiàn)流失。MSHC具有超順磁性，在強(qiáng)磁場(chǎng)作用下可進(jìn)行高效磁性分離。 利用溶膠-凝膠法，TEOS水解縮合過程中負(fù)載雜多酸的同時(shí)，在磁性顆粒外表面逐漸的沉淀下來形成負(fù)載有雜多