負載型Au-Pd雙金屬催化劑的制備及其CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)性能的研究.pdf

1、負載型Au-Pd雙金屬催化劑以其良好的催化活性與穩(wěn)定性而得到了學(xué)術(shù)界與工業(yè)界的廣泛關(guān)注，是目前催化研究中的熱點之一。本論文工作研究了Al2O3，SiO2負載的金-鈀雙金屬催化劑的制備，考察了該催化劑在CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)中的催化活性，并利用XRD，比表面積與孔體積測定，TEM，TPR，CO-TPD，XPS，XANES等技術(shù)詳細研究了負載型Au-Pd雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能之間的關(guān)系，取得如下主要結(jié)果： 1．Au-Pd/

2、SiO2、Au-Pd/Al2O3催化劑的焙燒溫度對催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能有明顯的影響。結(jié)果表明，在金/鈀比為1：1時，673 K焙燒的Au-Pd/SiO2催化劑與473 K焙燒的Au-Pd/Al2O3催化劑具有良好的CO氧化活性，CO可在393 K下完全氧化成CO2，這一結(jié)果明顯好于文獻報道的結(jié)果。 2．通過對催化劑的結(jié)構(gòu)表征，發(fā)現(xiàn)Au0、Pd0、PdO多相共存的Au-Pd雙金屬催化劑可使CO的吸附量增加，活性提高；而AuxPd

3、y合金相的生成并不能提高催化劑的CO氧化活性。催化劑活性相的晶粒大小對其催化性能也有較大影響，粒子尺寸越小，分散度越高，催化性能越好。 3．論文著重研究了Au-Pd/SiO2催化劑上噻吩的加氫脫硫反應(yīng)，考察了金前驅(qū)液的pH值、鈀溶液的處理方式及催化劑的活化方法等因素對其加氫脫硫活性的影響。發(fā)現(xiàn)以pH為7的金前驅(qū)液制備的雙金屬催化劑具有最好的加氫脫硫活性。以未經(jīng)還原處理的Pd(NO3)2溶液制得的Au-Pd/SiO2催化劑，其活性

4、要優(yōu)于經(jīng)乙醇還原處理的Pd(NO3)2溶液制備的催化劑。通過結(jié)構(gòu)表征認為這是由于PdO被部分還原為Pd0相，并生成了AuxPdy合金相而導(dǎo)致加氫脫硫活性降低。 4．焙燒活化的催化劑比還原活化的催化劑具有更好的加氫脫硫活性。發(fā)現(xiàn)673 K焙燒的Au-Pd/SiO2催化劑對噻吩的加氫脫硫活性明顯高于其他溫度焙燒的催化劑。表征結(jié)果顯示該催化劑中以Au0相和PdO相為主要活性相，活性相晶粒較小且分散均勻。而還原處理的催化劑中由于PdO相