甲烷氧化偶聯(lián)整體式催化劑的制備及反應性能的研究.pdf

1、甲烷氧化偶聯(lián)制低碳烴是天然氣綜合利用研究的一個重要發(fā)展方向，它可在未來石油資源短缺時提供乙烯等重要的化工原料。金屬基整體式催化劑是一種新型的催化劑，引起了人們極大的關注，這種催化劑與傳統(tǒng)的負載型催化劑相比，其催化劑床層的壓降大為降低，反應器徑向和軸向的溫度梯度大為減小。因此將金屬基催化劑用于甲烷氧化偶聯(lián)反應，研究甲烷氧化偶聯(lián)金屬基催化劑對今后的工業(yè)反應放大具有較大的參考價值。 本文以介孔分子篩SBA.15為載體，Na<,2>WO

2、<,4>、Mn和Ce為活性組分，采用浸漬法制備了一系列Ce-W-Mn/SBA-15催化劑，然后以FeCrAl合金薄片為基體，Ce-W-Mn/SBA-15催化劑為漿料，采用涂覆法制備了一系列Ce-W-Mn/SBA-15/FeCrAl金屬基整體式催化劑。在微型固定床反應器中對催化劑的甲烷氧化偶聯(lián)反應性能進行了評價，考察了金屬基整體式催化劑的制備工藝，以及反應條件對催化劑催化性能的影響，同時采用XRD、TPR分析手段對催化劑的結(jié)構(gòu)進行了表征。

3、 評價結(jié)果表明，多組分的Ce-W-Mn/SBA-15催化劑活性優(yōu)于單組分的W或Mn/SBA-15催化劑。2％Ce-5％Na<,2>WO<,4>-2％Mn/SBA-15催化劑具有相對最好的甲烷轉(zhuǎn)化率和C<,2>選擇性。對于金屬基整體式催化劑，除發(fā)生甲烷氧化偶聯(lián)反應以外，還伴隨明顯的甲烷部分氧化反應。多組分的Ce-W-Mn/S-A/H催化劑活性要優(yōu)于其它催化劑，其中3％Ce-5％Na<,2>WO<,4>-2％Mn/S-A/H催化劑的