新型固體酸催化劑的制備研究及其應(yīng)用.pdf

1、酸性離子液體作為一種環(huán)境友好的催化新材料，在眾多催化領(lǐng)域取得良好的應(yīng)用效果，但與反應(yīng)物難以分離等問題限制了它的大規(guī)模應(yīng)用。將酸性離子液固載到催化劑載體上，開發(fā)新型固體酸催化劑成為國際催化領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)。
　　本論文采用大顆粒球型硅膠做載體，基于硅羥基與硅烷偶聯(lián)劑的“架橋”修飾反應(yīng)，通過離子液陽離子基團(tuán)的化學(xué)鍵合接枝方法，將酸功能化咪唑離子液體活性組分固載到載體硅膠上，制得新型固體酸催化劑。作者分別選取γ-氯丙基三甲氧基硅烷及γ

2、-巰丙基三甲氧基硅烷作為偶聯(lián)劑，系統(tǒng)考察了載體活化方式、溶劑類型、反應(yīng)時(shí)間、離子液濃度以及制備步驟等因素對(duì)催化劑合成的影響。
　　對(duì)制備的新型固體酸催化劑進(jìn)行了FT-IR光譜表征，驗(yàn)證了目標(biāo)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)特征。運(yùn)用TGA測(cè)定了催化劑的熱分解性能。采用BET、元素分析等方法對(duì)催化劑及載體的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)等進(jìn)行了測(cè)定。
　　采用高壓反應(yīng)釜試驗(yàn)裝置，以叔丁醇脫水、醇醛縮合作為反應(yīng)模型，對(duì)比評(píng)價(jià)了新型固體酸催化劑與市售陽離子交換樹脂催化劑的

3、催化活性，同時(shí)考察了固體酸催化劑的穩(wěn)定性。
　　研究結(jié)果表明，采用γ-氯丙基三甲氧基硅烷作偶聯(lián)劑可以簡捷的制備陰離子為Cl-的固體磺酸催化劑，采用γ-巰丙基三甲氧基硅烷作偶聯(lián)劑能夠便捷地制備具有不同陰離子類型的固體酸催化劑。催化劑活性組分中的陰離子對(duì)催化活性有直接的影響。熱模評(píng)價(jià)結(jié)果表明，含有CF3SO3-陰離子的固體酸催化劑能夠有效催化叔丁醇脫水反應(yīng)和醇醛縮合反應(yīng)，催化活性達(dá)到甚至超過了工業(yè)上常用的強(qiáng)酸性陽離子交換樹脂催化劑。固