硫自養(yǎng)與電化學(xué)耦合工藝還原高氯酸鹽的研究.pdf

1、高氯酸鹽是一種高度擴散性的持久性有毒污染物，廣泛應(yīng)用于火箭燃料推進劑、導(dǎo)彈、炸藥、煙花生產(chǎn)以及皮革制造等領(lǐng)域。高氯酸鹽排入水體后，能持續(xù)遷移造成大范圍的地表水和地下水污染；人體攝入高氯酸鹽后，能干擾甲狀腺素的合成和分泌，影響人體正常的新陳代謝，嚴重危害人體健康。
　　本文系統(tǒng)分析了近年來國內(nèi)外去除飲用水中高氯酸鹽的各種方法，考察了以厭氧污泥為接種污泥，分別以硫顆粒、氫氣作為電子供體培養(yǎng)馴化硫自養(yǎng)、氫自養(yǎng)高氯酸鹽還原菌的過程。結(jié)果表

2、明，硫自養(yǎng)高氯酸鹽還原菌經(jīng)89d馴化，完全處理300mg/L的高氯酸鹽需4d時間；氫自養(yǎng)高氯酸鹽還原菌經(jīng)42d培養(yǎng)馴化，初始ClO4-濃度300mg/L時，3d后高氯酸鹽去除率可達99％以上；且均未發(fā)現(xiàn)中間產(chǎn)物ClO3-、ClO2-積累，認為ClO4-被完全還原為Cl-。采用PCR-DGGE以及克隆技術(shù)對接種厭氧污泥、氫自養(yǎng)馴化末期污泥以及硫自養(yǎng)馴化末期污泥進行微生物群落結(jié)構(gòu)分析和對比，發(fā)現(xiàn)微生物群落結(jié)構(gòu)發(fā)生演替變化，伴隨菌落的消失以及

3、新菌種出現(xiàn)并逐漸成為優(yōu)勢菌種的過程。
　　根據(jù)硫自養(yǎng)和電化學(xué)產(chǎn)氫自養(yǎng)還原高氯酸鹽的工藝原理和作用過程，提出、設(shè)計并研究了硫自養(yǎng)與電化學(xué)耦合工藝。該反應(yīng)器由硫段和電化學(xué)氫段組成。硫段填充硫單質(zhì)顆粒進行硫自養(yǎng)高氯酸鹽還原，電化學(xué)氫段利用陰極產(chǎn)生的氫氣進行氫自養(yǎng)高氯酸鹽還原，使硫自養(yǎng)與電化學(xué)產(chǎn)氫自養(yǎng)高氯酸鹽還原相互補充和協(xié)同，進一步提高了高氯酸鹽的去除效率和反應(yīng)器的處理能力。
　　本文研究了電流強度、水力停留時間（HRT）對硫自養(yǎng)

4、與電化學(xué)耦合工藝去除高氯酸鹽的影響。結(jié)果表明，當(dāng)進水高氯酸鹽含量為200μg/L，HRT為8h，相應(yīng)施加電流為10mA時，反應(yīng)器出水中ClO4-去除率可達99%以上，無ClO3-、ClO2-積累，且此階段電化學(xué)氫段的處理效果達到最好，ClO4-去除率在42%~52%范圍內(nèi)；當(dāng)進水的ClO4-濃度提高至600μg/L，在HRT8h、電流20mA條件下，反應(yīng)器出水中ClO4-濃度低至1μg/L以下。HRT變化對硫自養(yǎng)與氫自養(yǎng)耦合工藝去除高氯

5、酸鹽效果的研究結(jié)果表明，HRT降低，出水ClO4-濃度增大，當(dāng)微生物逐漸適應(yīng)后，ClO4-去除率逐漸增加并趨于穩(wěn)定。當(dāng)進水的ClO4-濃度為100μg/L，施加8mA電流，HRT4h時反應(yīng)器的去除效率高達99%以上，出水ClO4-濃度在1μg/L以下，其中硫段的去除效率為80%左右；當(dāng)HRT降低至1h，在上述條件下無法達到較好的去除效果，提高電流至20mA，硫段和氫段的出水中ClO4-濃度均降低，反應(yīng)器總?cè)コ蔬_到99%以上。反應(yīng)器出水

6、中無ClO3-、ClO2-積累，認為ClO4-被完全還原為Cl-；出水中SO42-濃度可以由反應(yīng)器HRT調(diào)節(jié)控制，HRT減小，出水SO42-濃度降低。在整個試驗階段，反應(yīng)器出水pH最終維持在7.6左右，滿足高氯酸鹽還原菌所需的pH條件；硫段與電化學(xué)氫段內(nèi)ORP隨電流增加、HRT減小均有降低趨勢，保證了反應(yīng)器的厭氧環(huán)境，有利于高氯酸鹽的還原過程。
　　研究結(jié)果表明，硫自養(yǎng)與電化學(xué)耦合工藝可實現(xiàn)硫自養(yǎng)、電化學(xué)氫自養(yǎng)高氯酸鹽還原過程的協(xié)