過濾復(fù)合等離子體催化降解萘的研究.pdf

1、多環(huán)芳烴(PAHs)由于其具有三致（致癌、致畸、致突變）作用，在近年來受到越來越多的關(guān)注。其作為一類大氣污染物，會引發(fā)環(huán)境產(chǎn)生的一系列負(fù)面問題，同時會對生物產(chǎn)生毒害作用。同時伴隨近年來霧霾天氣，大氣中氣溶膠顆粒物增多，PAHs能吸附在氣溶膠顆粒物微孔結(jié)構(gòu)中而較為長久的停留在大氣中，產(chǎn)生更為嚴(yán)重的污染。因此，對PAHs排放控制問題已迫在眉睫。過濾復(fù)合等離子體催化技術(shù)能在去除萘的同時，對萘的降解產(chǎn)物和臭氧也能達(dá)到良好地去除效果。該方法處理效

2、率高，能耗低以及副產(chǎn)物少的優(yōu)點。
　　本研究以去除大氣中有機污染作為首要目標(biāo)，為了方便研究，選取了一種最具代表性的物質(zhì)采用介質(zhì)阻擋放電(DBD)研究了萘在不同反應(yīng)器（過濾式反應(yīng)器和非過濾式反應(yīng)器）條件下的去除特性，并結(jié)合催化技術(shù)對其降解進行探究。重點研究了萘在過濾式反應(yīng)器內(nèi)的去除效果及影響因素（初始濃度和能量密度），同時分析了顆粒物生成特點和萘降解機理;本實驗中比較三種催化劑與作為催化劑載體γ-Al2O3的作為主要催化劑，實驗溫度

3、和銀負(fù)載量等對萘去除效果的影響，研究結(jié)果表明:
　　(1)在兩種不同的反應(yīng)器條件下，能量密度的提升會使萘的去除率和COx的選擇率均增大，而萘初始濃度的提升會致使萘的去除率和COx選擇減小。對比兩種反應(yīng)器在介質(zhì)阻擋放電條件下萘去除率和COx選擇，得知過濾式反應(yīng)器對萘的降解效果要優(yōu)于非過濾式反應(yīng)器。而對比氣溶膠顆粒物濃度數(shù)據(jù)可知，非過濾反應(yīng)器內(nèi)顆粒物單粒徑下數(shù)量濃度峰值和總數(shù)量濃度為5.45E+06＃/cm3和5.04 E+07#/c

4、m3，而相同條件下過濾式反應(yīng)器僅為8.43E+02#/cm3和2.0E+04#/cm3。由此可見，過濾式反應(yīng)器對萘具有更好的降解效果，同時能非常有效地去除萘降解過程中產(chǎn)生的顆粒物，避免了傳統(tǒng)等離子技術(shù)降解有機廢氣導(dǎo)致大量氣溶膠顆粒物生成的缺點。
　　(2)過濾式反應(yīng)器中萘的去除率和COx選擇性會受到溫度、初始濃度以及氧氣含量的影響?？梢钥闯?，氧氣含量的和溫度提升都會對萘的去除率和COx選擇性產(chǎn)生積極影響，而萘的初始濃度的增加則會導(dǎo)

5、致兩者不同程度的減小。初始濃度為25 ppm時放電生成的顆粒物主要集中于10-24 nm粒徑段;當(dāng)濃度為100 ppm時，會出現(xiàn)10-19 nm和62-91 nm兩個粒徑段;當(dāng)濃度為100 ppm時，顆粒物歷經(jīng)范圍落在了68-217 nm之間。由此可以看出，增加萘的初始濃度會使放電生成的顆粒物粒徑段發(fā)生改變，產(chǎn)生向大粒徑段遷移的趨勢。
　　(3) BET數(shù)據(jù)顯示了負(fù)載催化劑后γ-Al2O3小球結(jié)構(gòu)的變化情況，可以看到比表面積與總孔

6、孔容均出現(xiàn)不同程度下降。而Ag/γ-Al2O3的XPS表征結(jié)果說明通過利用浸漬法并煅燒后，Ag元素被成功負(fù)載于γ-Al2O3小球上。在等離子體區(qū)域之后填充不同種類的催化劑能促進萘的降解，提升萘的去除率和COx選擇性。其原理主要是利用等離子體對萘進行初步降解后，再將氣體通入后置催化劑區(qū)域，利用催化劑促使臭氧分解成活性氧原子并且進一步降解萘及其中間產(chǎn)物。填充催化劑后，各催化劑對萘去除率的依次為:Ag/γ-Al2O3＞Mn/γ-Al2O3≈C