沸石分子篩負(fù)載Pt的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)催化消除.pdf

1、作為空氣污染物的主要成分之一，揮發(fā)性有機(jī)物(Volatile OrganicCompounds，VOCs)對(duì)人體健康和環(huán)境都造成了巨大的危害。消除VOCs的方法眾多，其中以催化燃燒最有效、最可行，尤其是在較低溫下消除較低濃度的VOCs。沸石分子篩負(fù)載Pt的催化劑因?yàn)榧婢叻惺肿雍Y和貴金屬的雙重優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是VOCs消除最為有效的催化劑之一。本論文主要研究了一系列沸石分子篩負(fù)載Pt催化劑上的甲苯催化燃燒反應(yīng)性能，并考察了沸石分子篩的介孔結(jié)

2、構(gòu)、陽(yáng)離子、硅鋁比和Pt納米粒子的尺寸等因素的影響。
　　在第三章中，與傳統(tǒng)Beta負(fù)載Pt催化劑(Pt/Beta)相比，介孔Beta負(fù)載Pt催化劑(Pt/Meso-Beta)在甲苯催化燃燒反應(yīng)中的反應(yīng)活性更高、催化劑壽命更長(zhǎng)、積碳更少、表觀活化能更低，這些優(yōu)異的催化性能與該催化劑中介孔結(jié)構(gòu)的存在密切相關(guān)。介孔的存在有利于催化劑中Pt的分散、活性中心Pt0物種的形成和傳質(zhì)。
　　在第四章中，先后采用水熱合成法、離子交換法和浸

3、漬法制備了不同陽(yáng)離子(H+，Na+，K+，Cs+)和不同硅鋁比(60，100，300，∞)的ZSM-5分子篩負(fù)載Pt催化劑。研究結(jié)果表明，分子篩的陽(yáng)離子和硅鋁比顯著地影響著Pt/ZSM-5催化劑的活性。其中，硅鋁比為100的K+型ZSM-5負(fù)載Pt催化劑(Pt/KZSM-5-100)具有最高的甲苯消除活性，這可以歸因于該催化劑含有較多的活性中心Pt0和合適的硅鋁比。
　　在第五章中，類似地，研究不同陽(yáng)離子(H+，Na+，K+，Cs

4、+)的介孔ZSM-5負(fù)載Pt催化劑上的甲苯催化燃燒反應(yīng)時(shí)，同樣發(fā)現(xiàn)了介孔的作用和分子篩陽(yáng)離子的影響。K+型介孔ZSM-5負(fù)載Pt催化劑(Pt/Meso-KZSM-5)表現(xiàn)出了優(yōu)異的甲苯催化燃燒性能。
　　在第六章中，與傳統(tǒng)KBeta負(fù)載Pt催化劑(Pt/KBeta-TEA)相比，K+型富鋁Beta分子篩負(fù)載Pt納米粒子催化劑(Pt/KBeta-SDS)具有更高的甲苯催化消除活性。對(duì)甲苯轉(zhuǎn)化的T98可達(dá)到150℃，如此高的甲苯催化消

5、除活性還未被報(bào)道過(guò)，這與KBeta-SDS分子篩中含有較多的K+和較少的末端硅羥基密切相關(guān)。 K+有利于活性中心Pt0的形成，較多的K+和較少的末端硅羥基均有利于甲苯的吸附。
　　在第七章中，采用多元醇還原法制備了一系列尺寸可控并分布集中的Pt納米粒子，并將它們負(fù)載在ZSM-5分子篩上，制備了一系列Pt-x/ZSM-5(x=1.3，1.5，1.7，1.9，2.1，2.3nm)催化劑。在這些催化劑中，Pt納米粒子的尺寸分布集中在1.