復(fù)合轉(zhuǎn)盤光電液膜反應(yīng)器對染料廢水的脫色研究.pdf

1、TiO2光電催化技術(shù)處理有機(jī)廢水是當(dāng)前的研究熱點(diǎn),目前圍繞增大TiO2膜電極的表面積,選擇合適的電極基底材料和電極材料的改性等方面已經(jīng)做了大量的工作,但在反應(yīng)器方面的研究較少,所以光催化在水處理方面的應(yīng)用一直滯后。實驗室研究所用的光電反應(yīng)器基本上都是將光電極完全浸入反應(yīng)液中,激發(fā)光需穿透很厚的液層才能到達(dá)光催化劑表面,由于有機(jī)溶液自身對激發(fā)光的吸收而引起光很大損失。為解決以上問題,本課題組首先研發(fā)了動態(tài)光陽極的轉(zhuǎn)盤光電液膜反應(yīng)器(Rot

2、ating disk thin-film PEC reactor, RPEC),轉(zhuǎn)盤一半在反應(yīng)液中,另一半在空氣中,通過轉(zhuǎn)盤轉(zhuǎn)動,在空氣中的一半電極表面形成了幾十微米厚的液膜,大大減小了激發(fā)光到達(dá)光催化劑表面前的光損失、強(qiáng)化了溶液的傳質(zhì)效率。在此基礎(chǔ)上,本課題組進(jìn)一步研制了無需外加電場、陰陽極同時轉(zhuǎn)動的TiO2/Ti-Cu雙轉(zhuǎn)盤液膜反應(yīng)器(Dual Rotating disks thin-film photocatalytic (PC)

3、 reactor, DRPC),光生電子在陽極產(chǎn)生后,利用肖特基勢壘自發(fā)轉(zhuǎn)向陰極Cu轉(zhuǎn)盤,并在Cu表面進(jìn)一步參與染料的氧化脫色,從而提高了光電子利用率并降低了能耗。但該反應(yīng)器存在光陽極鈦基底造價高、雙轉(zhuǎn)盤裝置結(jié)構(gòu)相對復(fù)雜等問題。本文針對DRPC電極結(jié)構(gòu)復(fù)雜、成本高等問題,設(shè)計了復(fù)合轉(zhuǎn)盤光電液膜反應(yīng)器(Complex Rotating disks thin-film photocatalytic (PC) reactor, CRPC),以

4、金屬圓盤為基底,一面涂TiO2膜為光陽極、另一面鍍銅為陰極,從而將陰陽級雙轉(zhuǎn)盤復(fù)合為一,大大簡化了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)；且CRPC能以不銹鋼作基底,降低了成本、提高了基底導(dǎo)電性,復(fù)合轉(zhuǎn)盤電極結(jié)構(gòu)中Cu陰極阻斷了不銹鋼基底與酸性溶液的直接接觸,避免了基底被腐蝕。其主要工作如下：1.分別以鈦和不銹鋼為基底制備復(fù)合轉(zhuǎn)盤TiO2光陽極,分別采用EDTA法和酒石酸鹽法電鍍制備陰極銅層,以染料溶液為目標(biāo)污染物,以CRPC對染料的脫色性能評價其光電催化效率,確

5、定了復(fù)合轉(zhuǎn)盤電極的最佳制備方法。結(jié)果表明：CRPC-Steel比CRPC-Ti對染料溶液具有較好的脫色性能,CRPC-Steel和CRPC-Ti對染料脫色均具有一定的普遍性,處理RBR及其它6種染料溶液1h的脫色率分別介于35.0%-95.5%、23.5%-92.5%之間；采用EDTA鹽法鍍銅制得的陰極銅層比酒石酸鹽法平整均勻、鍍層厚、結(jié)合力好,其構(gòu)成的復(fù)合轉(zhuǎn)盤對RBR的脫色效率更高。2.考察了反應(yīng)條件對CRPC-Steel脫色性能的影

6、響,并將CRPC對染料廢水的處理效率與DRPC進(jìn)行比較。CRPC-Steel對RBR脫色的最佳反應(yīng)條件為： RBR初始濃度20 mg/L,pH 2.5,Na2SO4 2.0 g /L,轉(zhuǎn)速60 rpm；CRPC-Steel對易脫色染料溶液的脫色性能與DRPC-Ti相當(dāng)或略低,對難脫色染料溶液的脫色性能較DRPC-Ti好,CRPC-Steel中不銹鋼基底基本被銅陰極覆蓋,能在一定程度上解決不銹鋼易被酸液腐蝕的問題。3.在CRPC-Stee

7、l處理RBR染料廢水的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上,采用冪指數(shù)方程法建立CRPC-Steel對RBR染料廢水脫色的動力學(xué)方程為： Ct=C0exp( -3.8781C0-0.47074 pH-2.1958CE0.08055 t)該方程能較好地描述CRPC-Steel對RBR的脫色的擬一級反應(yīng)過程。4.初步探討了CRPC-Steel對RBR染料溶液的脫色機(jī)理。結(jié)果表明CRPC-Steel處理RBR染料溶液過程中,RBR的發(fā)色基團(tuán)“-N=N-”及助色基團(tuán)遭到