城市大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)污物特征及來源解析.pdf

1、大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)在大氣化學(xué)中扮演重要角色，是形成光化學(xué)煙霧的重要前體物，也是PM2.5的重要前體物之一，對二次有機污染形成、大氣氧化能力、人體健康等方面都有重要影響。隨著中國城市化進(jìn)程的加快，城市環(huán)境空氣中VOCs濃度大幅度上升，組成越來越復(fù)雜，其組成和時空分布特征越來越受到人們的關(guān)注。大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)防治已成我國目前以及將來面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。因此，對大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)的污染特征和來源解析進(jìn)行研究并提出防

2、治對策，具有重要意義和應(yīng)用價值。
　　本論文以濟(jì)南市為研究區(qū)域，采用2010年7月～2013年5月濟(jì)南市中心城區(qū)56種VOCs連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)，研究了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)的污染特征及污染水平，并結(jié)合泉城廣場同步采集的O3、PM2.5等大氣污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)探討了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)的影響因素，計算了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物VOCs的臭氧生成潛勢;采用PMF模型進(jìn)行了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物VOCs來源解析，進(jìn)一步結(jié)

3、合重點行業(yè)VOCs排放源的監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物VOCs的工業(yè)來源，據(jù)此提出了濟(jì)南市大氣揮發(fā)性有機物VOCs污染防治對策。主要研究結(jié)論如下;
　　(1)濟(jì)南市中心城區(qū)環(huán)境空氣中VOCs的主要物種是C3～C5的烷烴、乙烯、丙烯、苯、甲苯和間/對二甲苯等。選取其中的乙烷(Ethane)、丙烷(Propane)、異丁烷(Iso-butane)、正丁烷(n-butane)、環(huán)戊烷(Cyclopentane)、異戊烷(Iso

4、pentane)、乙烯(Ethylene)、丙烯(Propylene)、順-2-丁烯（Cis-2-butene）、苯(Benzene)、甲苯(methylbenzene)、間/對二甲苯(M-/p-xylene)、鄰二甲苯(O-xylene)、環(huán)己烷(Cyclohexane)14種含量排名最靠前的VOC作為本論文的目標(biāo)化合物。在2010年到2013年的這四個年份中，TVOCs和目標(biāo)化合物的總含量呈整體緩慢下降的趨勢。
　　(2)就T

5、VOCs的季節(jié)性而言，在2011年，濃度變化趨勢為春季＜冬季＜秋季＜春季;在2012年，濃度變化趨勢為秋季＜冬季＜夏季＜春季;每天的濃度最高峰出現(xiàn)在上午的10時左右，濃度為35μg/m3。每日的TVOCs小時濃度最高值出現(xiàn)在上午的10時，濃度為35μg/m3。每天的最低值出現(xiàn)在下午14時到17時，濃度為6μg/m3。上午從6時-10時TVOCs小時濃度逐漸升高，變化范圍是18μg/m3～35μg/m3。到12時-17時，TVOCs濃度逐

6、漸下降，逐漸趨于穩(wěn)定，變化范圍是6μg/m3-8μg/m3，21時到上午5時，TVOCs濃度保持穩(wěn)定，變化范圍是9μg/m3-19μg/m3。乙烷、丙烷與PM10、 PM2.5有著一定的正相關(guān)關(guān)系，O3含量與乙烷、丙烷、乙烯、異丁烷的含量呈現(xiàn)出一定的負(fù)相關(guān)，丙烯的含量變化與呈現(xiàn)出一定的正相關(guān)。首要目標(biāo)化合物乙烷、乙烯、丙烷、異丁烷與PM2.5的相關(guān)性最大的是異丁烷，其次依次是是丙烷、乙烷、乙烯。TVOCs與PM2.5滿足方程y=0.86

7、45x+48.013，R=0.5890，目標(biāo)化合物TVOCs與PM2.5滿足方程y=1.6429x+43.114，R=0.6042，由此可以得出結(jié)論TVOCs的濃度與PM2.5的有一定的相關(guān)關(guān)系，TVOCs了影響PM2.5生成。
　　(3)2010年-2013年間SOA貢獻(xiàn)較大的7個VOCs分別是甲苯、間/對二甲苯、鄰二甲苯、乙基苯、鄰-乙-甲苯、間-二乙基-苯、1，3，5-三甲基苯，其貢獻(xiàn)率依次為27.94％、10.89％、10

8、.72％、7.67％、5.49％、4.07％、3.78％。
　　2010年-2013年間每年對OFP貢獻(xiàn)最大的VOCs有乙烯、順-2-丁烯、甲苯、反-2-丁烯。它們的平均貢獻(xiàn)率為15.43％、6.30％、5.85％、5.94％。2010年和2011年這兩年貢獻(xiàn)都很大的是間/對二甲苯、1，2，4-三甲基苯、鄰二甲苯，他們的貢獻(xiàn)是8.36％、4.92％、5.72％。在2011年2012年這兩年貢獻(xiàn)都很大的是順-2-戊烯和1，3，5-三

9、甲基苯，它們的貢獻(xiàn)是4.32％和4.10％。
　　(4)2012年7月到2013年7月這1整年的時間的環(huán)境空氣數(shù)據(jù)的特征污染物的PMF源解析結(jié)果顯針，燃燒源的比例是21.51％，機動車尾氣排放源是37.87％，有機試劑揮發(fā)源的比例是20.18％，工業(yè)源的比例是20.54％。其中機動車尾氣排放源是特征污染物中貢獻(xiàn)最大的污染源。
　　HYSPLIT-4模型得出的結(jié)果顯示，濟(jì)南市環(huán)境空氣中VOCs的含量也受其他地區(qū)的空氣的影響，應(yīng)