多孔碳材料對(duì)二噁英吸附特性的機(jī)理研究.pdf

1、隨著垃圾焚燒在中國(guó)生活垃圾無(wú)害化處理中的比重逐漸加大，垃圾焚燒過(guò)程中的二噁英排放問(wèn)題也日漸突出。由于成本相對(duì)較低且移除效率高，活性炭吸附的方法依然是目前垃圾焚燒企業(yè)脫除煙氣中二噁英最廣泛采用的方法。但目前的研究對(duì)二噁英在活性炭上的吸附機(jī)理、適于吸附二噁英的活性炭的選擇與應(yīng)用等方面還存在欠缺和不足。本文圍繞二噁英在活性炭和碳納米管上的吸附特性這一主題，開(kāi)展了如下研究并取得了一些有價(jià)值的結(jié)論，主要包括：
　　1)采用二噁英發(fā)生源系統(tǒng)，

2、選取了三種具有典型孔隙的活性炭進(jìn)行17種有毒二噁英異構(gòu)體吸附的對(duì)比分析。發(fā)現(xiàn)在150℃下，中孔率較高且孔徑分布較寬的椰殼活性炭對(duì)二噁英的吸附效率最高，其毒性當(dāng)量的移除效率為96.6％；微孔為主的褐煤活性炭最低，僅為81.7%。結(jié)果顯示，活性炭的孔容積與二噁英移除效率間的相關(guān)性較好(R2>0.93)，而比表面積與移除效率的相關(guān)性則較差(R2<0．48)。褐煤活性炭對(duì)17種異構(gòu)體的移除效率隨氯代水平的增大而增大。
　　2)根據(jù)二噁英吸

3、附對(duì)活性炭孔隙的要求，采用Fe(NO3)3溶液浸漬，耦合高溫CO2活化的方法對(duì)活性炭的孔徑進(jìn)行定向改造。研究了活化過(guò)程中的浸漬比、活化溫度、活化時(shí)間對(duì)活性炭孔隙變化的影響。結(jié)果表明，浸漬Fe(NO3)3對(duì)C-CO2反應(yīng)具有良好催化促進(jìn)作用，增加了原始活性炭表面碳?xì)饣磻?yīng)的活性位點(diǎn)，加快了碳表面的侵蝕，能使活性炭的孔隙率變大。浸漬比1%的活性炭在900℃下活化3h后，得到了中孔率高達(dá)97.5%的改性活性炭。
　　3)對(duì)比研究了未改性

4、活性炭、改性活性炭和商業(yè)多壁碳納米管這3種碳材料對(duì)17種有毒異構(gòu)體和136種4～8氯代異構(gòu)體的吸附特性。在相同實(shí)驗(yàn)條件下，孔隙率較低的多壁碳納米管對(duì)二噁英總的移除效率最高。在50℃～250℃的吸附溫度范圍內(nèi)，碳納米管對(duì)二噁英的吸附效率隨著吸附溫度的升高而緩慢地從82.4%升高到了93.5%。當(dāng)溫度繼續(xù)升高到300℃，由于二噁英的再生成作用，移除效率下降到-62．3％。在對(duì)136種異構(gòu)體的研究中發(fā)現(xiàn)，二噁英同系物的移除效率和它的平均飽和蒸

5、汽壓之間呈現(xiàn)類(lèi)似于指數(shù)函數(shù)的關(guān)系，而移除效率與異構(gòu)體初始濃度則并無(wú)趨勢(shì)性的關(guān)系。
　　4)研究了商業(yè)木質(zhì)活性炭在正己烷中對(duì)17種有毒二噁英異構(gòu)體的吸附特性，通過(guò)改變?nèi)芤旱某跏紳舛群突钚蕴康奶砑恿糠治隽嘶钚蕴繉?duì)液相中二噁英的移除效率、指紋特性。該低孔隙率的商業(yè)木質(zhì)活性炭對(duì)二噁英具有非常高的吸附效率，在二噁英的初始濃度為0.7μg/～3.6μg/L的范圍內(nèi)，1.0g活性炭在25℃下對(duì)二噁英總的毒性當(dāng)量的移除效率大于99.5%。且吸附量