煙氣氣氛等離子體—催化NO-,x-轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、等離子體煙氣脫硫脫硝技術(shù)因能激發(fā)、電離、離解反應(yīng)物分子，產(chǎn)生活性自由基，在通常的環(huán)境條件下即能與污染物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)使其脫除，而越來(lái)越受到人們的重視。 NOx脫除中氧化法是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ姆椒?，它將NO先氧化為NO2，提高NOx的氧化度，然后采用吸附或溶液吸收的方法去除煙氣中的NOx，兼可生成副產(chǎn)品。本文進(jìn)行了等離子體氧化法脫除NOx第一階段的研究——等離子體催化NO氧化。 本文采用介質(zhì)阻擋放電等離子體，與TiO2

2、、MnO2、Co3O4協(xié)同作用，以電廠實(shí)際煙氣為實(shí)驗(yàn)氣體，對(duì)NO、SO2的催化氧化過(guò)程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，并定量分析了NO、SO2氧化率和NO2生成率，與純催化氧化的效果進(jìn)行了對(duì)比，提出了等離子體催化氧化可能的反應(yīng)機(jī)理。 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)等離子體輸入功率越高，NO2生成率越高；功率過(guò)高時(shí)，NO生成率有升高跡象，甚至NO的生成速率超過(guò)氧化速率，致使NO氧化的效果被抵消。NO氧化存在最佳輸入功率，此時(shí)NO氧化速率大于NO重生成的速率，NO氧化

3、生成NO2的選擇性最高，NOx氧化度最高，最適宜于NO氧化反應(yīng)。催化劑在吸附富集氧、加強(qiáng)表面反應(yīng)、促進(jìn)NO氧化、提高NOx氧化度中，發(fā)揮了積極作用，其中，MnO2對(duì)NO的催化氧化效果最好。 總結(jié)等離子體催化NO氧化隨輸入功率變化可能經(jīng)歷的過(guò)程如下：首先隨著輸入功率從無(wú)到有，NO氧化率亦從0開(kāi)始增大：輸入功率達(dá)到一定值時(shí)，NO氧化率達(dá)到最大，此時(shí)NOx濃度仍然守恒，至于具體輸入功率值及NO氧化率所能達(dá)到的最大值，隨與等離子體協(xié)同

4、作用的催化劑不同而不同；隨著輸入功率進(jìn)一步提高，NO生成增大，NOx濃度不再守恒，輸入功率越高，NO生成率也越大。NO2生成率自始至終隨輸入功率增大而增大。 鑒于鞘層在等離子體中的重要地位，等離子體反應(yīng)幾乎均在催化劑表面鞘層內(nèi)發(fā)生，本文第三章針對(duì)實(shí)驗(yàn)裝置建立了雙介質(zhì)阻擋放電鞘層模型，求解了同軸圓柱形介質(zhì)阻擋放電裝置氣隙電場(chǎng)強(qiáng)度和電子平均溫度，應(yīng)用玻爾茲曼方程、泊松方程、基爾霍夫定律等，借助Matlab求解了鞘層電勢(shì)分布，進(jìn)而求

5、得了鞘層電子分布及離子分布，即解決了鞘層內(nèi)電子數(shù)密度的分布問(wèn)題，為后面等離子體反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模擬打下了基礎(chǔ)。 最后以Chemkin為計(jì)算工具，利用Plasma PFR（Plasma Plug Flow Reactor）模型對(duì)鞘層內(nèi)等離子體NO反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了模擬，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)趨勢(shì)基本一致，反映了等離子體催化氧化NO的反應(yīng)規(guī)律。模擬發(fā)現(xiàn)相同等離子體輸入功率下，不同初始電子密度會(huì)導(dǎo)致不同的反應(yīng)產(chǎn)物組分摩爾分?jǐn)?shù)，因而電子密度的計(jì)算