接觸輝光放電等離子體在去除水體中有機(jī)污染物的應(yīng)用.pdf

1、等離子體是物質(zhì)的第四態(tài)，它由中性的原子或分子、激發(fā)態(tài)的原子和分子、自由基、電子或負(fù)離子以及輻射光子組成。從化學(xué)的角度看，等離子體空間富集的離子、電子、激發(fā)態(tài)的原子、分子及自由基，恰恰是極活潑的反應(yīng)物種。實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生等離子體的方法有：熱電離法、激波法、光電離法、射線輻照法以及直流、低頻、射頻、微波氣體放電法及輝光放電法等。接觸輝光放電等離子體由電極和電解質(zhì)液面之間的直流輝光放電來(lái)維持，它最顯著的特征是化學(xué)產(chǎn)物與法拉第定律的偏離。

2、完全輝光放電時(shí)，初始反應(yīng)區(qū)包括陽(yáng)極周?chē)牡入x子體和等離子體-陽(yáng)極液面附近的液相。在陽(yáng)極周?chē)牡入x子體中，水蒸汽分子在放電過(guò)程中分解產(chǎn)生H·，·OH等活性組分，另一方面，在等離子體-陽(yáng)極液界面附近的液相反應(yīng)區(qū)中，液態(tài)的水分子被陽(yáng)極等離子體中產(chǎn)生的H2O+gas撞擊分解為H·，·OH和HO2?！み@些活性組分的混合物進(jìn)入本體溶液，它們可以相互反應(yīng)產(chǎn)生H2O2或與溶液中底物發(fā)生反應(yīng)。輝光放電過(guò)程中產(chǎn)生的·OH是最強(qiáng)的氧化劑之一，它能將許多有機(jī)物

3、氧化為脂肪酸、CO2或簡(jiǎn)單無(wú)機(jī)物。因而，接觸輝光放電等離子體可用于水溶液中有機(jī)物的降解。 基于以上理論，論文從接觸輝光放電等離子體處理有機(jī)污染物方面展開(kāi)了一系列的研究工作，具體分為四部分。 第一部分文獻(xiàn)綜述本章綜述了等離子體的應(yīng)用、產(chǎn)生方法和接觸輝光放電等離子體的電極特征以及它在不同介質(zhì)中的化學(xué)效應(yīng)，并對(duì)陽(yáng)極和陰極輝光放電等離子體產(chǎn)生化學(xué)效應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了討論，同時(shí)簡(jiǎn)要論述了接觸輝光放電等離子體的應(yīng)用前景。第二部分內(nèi)置

4、式接觸輝光放電等離子體誘導(dǎo)氧化降解鄰-氯酚接觸輝光放電電解是一種新型的產(chǎn)生等離子體的電化學(xué)方法。本文測(cè)定了催化劑、pH值對(duì)接觸輝光放電等離子體降解水體中鄰-氯苯酚降解效率的影響。 本實(shí)驗(yàn)利用高效液相色譜檢測(cè)了中間產(chǎn)物和鄰氯苯酚降解濃度隨時(shí)間的變化。實(shí)驗(yàn)表明：堿性條件下降解有利，F(xiàn)e2+催化作用下降解效率明顯提高。 第三部分內(nèi)置式輝光放電等離子體誘導(dǎo)氧化降解水體中的對(duì)硝基酚研究了插入式輝光放電等離子體誘導(dǎo)氧化降解水溶液

5、中的4-硝基酚，反應(yīng)的中間產(chǎn)物均由高效液相色譜測(cè)定?？疾榱烁鞣N因素如污染物的初始濃度、反應(yīng)液的初始pH值對(duì)降解反應(yīng)的影響及Fe2+離子對(duì)反應(yīng)的催化作用。 結(jié)果表明，在等離子體誘導(dǎo)下，上述污染物的降解過(guò)程分為兩步，一是先打開(kāi)苯環(huán)，二是將所得中間產(chǎn)物脂肪酸進(jìn)一步氧化。插入式輝光放電等離子體中的羥基自由基首先攻擊苯環(huán)，整個(gè)反應(yīng)過(guò)程符合類(lèi)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，用等離子體氧化降解水體中的4-硝基酚的終結(jié)產(chǎn)物為二氧化碳和水及硝酸根離子，因而，可