微型流化床內(nèi)原位焦炭水蒸氣氣化動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、煤氣化符合煤高效清潔利用的要求。煤氣化包括煤熱解和焦炭氣化兩個(gè)不同的反應(yīng)階段，通常將二者解耦研究。目前大部分研究者采用自制實(shí)驗(yàn)裝置制焦，而后利用熱重法分析焦炭的反應(yīng)性，分析過程繁瑣，分析效率較低；且存在焦炭降溫再升溫的熱處理過程。
　　本文應(yīng)用微型流化床多階段反應(yīng)分析儀研究原位焦炭水蒸氣氣化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。采用瞬時(shí)進(jìn)料，顆粒可達(dá)103-104℃/min的升溫速率；微型流化床增強(qiáng)傳熱傳質(zhì)，可最大程度抑制擴(kuò)散的影響。熱解和氣化兩個(gè)過程均在

2、本儀器的微型流化床層中進(jìn)行：反應(yīng)器升溫至設(shè)定熱解溫度后，一股脈沖壓縮氣攜帶10±0.2mg煤粉進(jìn)入反應(yīng)器，進(jìn)行熱解。熱解階段結(jié)束后，反應(yīng)器降溫至焦炭氣化的溫度；然后將反應(yīng)器內(nèi)的惰性氣氛切換至水蒸氣氣氛，繼而進(jìn)行焦炭的水蒸氣氣化反應(yīng)。此分析過程避免了焦炭的急冷和再升溫過程，保持了焦炭的原位反應(yīng)性。
　　本文研究了溫度（800～1000℃）和水蒸氣濃度（15~45％）對(duì)神華（補(bǔ)連塔）煙煤、準(zhǔn)東次煙煤的1000℃熱解原位焦炭氣化反應(yīng)性的

3、影響。結(jié)果表明，隨著溫度升高，氣化反應(yīng)速率明顯加快。隨著水蒸氣濃度增加，氣化速率也相應(yīng)提高。當(dāng)水蒸氣濃度高于25%后，水蒸氣濃度的增加對(duì)焦炭氣化反應(yīng)速率的影響變得較弱。準(zhǔn)東煤的原位焦反應(yīng)性明顯高于神華煤的原位焦。應(yīng)用等轉(zhuǎn)化率法計(jì)算反應(yīng)活化能，四種水蒸氣濃度條件下原位焦氣化反應(yīng)的活化能相近。應(yīng)用縮核模型和隨機(jī)孔模型計(jì)算活化能和指前因子，其計(jì)算結(jié)果幾乎一致且與等轉(zhuǎn)化率法算得的活化能極為接近。本文對(duì)比了原位焦和非原位焦的反應(yīng)性。兩種煤在100

4、0℃條件下熱解，生成的原位焦炭和非原位焦炭在不同氣化溫度下與濃度為25%的水蒸氣發(fā)生氣化反應(yīng)。相比于原位焦，非原位焦在熱解階段結(jié)束后，經(jīng)歷了一個(gè)額外的降溫、恒溫、再升溫的過程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，原位焦的反應(yīng)性明顯高于非原位焦。相同轉(zhuǎn)化率下，原位焦的反應(yīng)速率高于非原位焦。1000℃條件下，準(zhǔn)東煤焦與25%濃度水蒸氣反應(yīng)，相同時(shí)刻，轉(zhuǎn)化率最大相差13%；降溫再升溫?zé)崽幚斫档土嗽唤沟姆磻?yīng)性。還對(duì)比了原位焦和非原位焦氣化反應(yīng)過程中的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，均