非金屬摻雜改性納米二氧化鈦的制備及可見光下光催化降解苯酚的研究.pdf

1、TiO2由于其在環(huán)境凈化方面具有卓越的光催化性能，已經(jīng)引起了廣泛的關注。然而TiO2的禁帶寬度較大，達到3.2eV，所以它只能利用太陽光總能量中不到4.5﹪的紫外光部分，而對于占太陽光能量46﹪左右的可見光部分，TiO2是不能利用的。傳統(tǒng)的TiO2光催化技術一般以人工紫外光作為光源，其工藝技術成本昂貴，限制了TiO2光催化技術的工業(yè)化應用，因此實現(xiàn)TiO2在可見光下也具備光催化活性已經(jīng)成為目前TiO2光催化領域急需解決的重大課題之一。本

2、課題通過采用非金屬元素摻雜技術，旨在制備出能在可見光范圍也具有光催化活性的新型TiO2光催化劑，使其光響應波長紅移至可見光區(qū)，能更大程度地利用太陽能降解有機污染物，并研究其降解有機污染物的途徑和機理，為該新型TiO2光催化劑的實用化奠定實驗和理論基礎。 論文簡要地概述了TiO2光催化技術的原理，影響TiO2光催化性能的因素和納米TiO2摻雜改性的合成技術，對目前國內外最新的二氧化鈦光催化劑可見光化研究進行較為詳細的綜述。論文使

3、用了一種新的、較為簡單的制備可見光響應型納米二氧化鈦光催化劑的合成技術，可以快速有效地制備非金屬摻雜可見光響應型納米二氧化鈦光催化劑。本制備方法條件溫和，容易操作，避免了使用無機鈦制備過程中所必須的煩瑣洗滌SO42-和Cl-離子程序，而且不需要使用像離子注入機、離子濺射機這樣昂貴的設備，也不需要NH3/N2/Ar氣氛爐。研究發(fā)現(xiàn)所制備的二氧化鈦光催化劑能夠在可見光條件下有效地礦化有機污染物。在此基礎上，本課題研究探索了在可見光條件下，非

4、金屬摻雜可見光響應型納米二氧化鈦光催化劑降解有機污染物的途徑和機理。本論文主要包括以下研究內容：①氮摻雜改性TiO2納米粒子制備及其光催化活性研究；②氟摻雜改性TiO2納米粒子制備及其光催化活性研究；③氮氟共摻雜改性TiO2納米粒子制備及其光催化活性研究；④碘摻雜改性TiO2納米粒子制備及其光催化活性研究。 通過XRD、SEM、TEM、XPS、UV-VIS，TG-DTA、BET、TOC和HPLC測試，研究發(fā)現(xiàn)：1、TiO2晶體

5、中引入非金屬元素(N、F、N/F和I元素)，均可以使TiO2的吸收帶邊紅移到可見光區(qū)； 2、在可見光條件下，非金屬改性TiO2光催化劑均可以不同程度的降解苯酚。其中以碘摻雜改性TiO2的催化活性最優(yōu)，在150min內，對20ppm的苯酚的礦化程度達到58.4﹪； 3、非金屬元素的引入對TiO2的晶型轉化、比表面積、吸光特性及TiO2中Ti和O元素的化學態(tài)均有一定影響。如：F元素的引入，使得TiO2納米粒子從無定形向銳

6、鈦礦轉化的相變溫度大幅度降低，而從銳鈦礦向金紅石的相變溫度大幅度升高； 4、在可見光條件下，非金屬摻雜TiO2光催化劑(I摻雜TiO2除外)降解有機污染物的途徑一般可分為以下3個階段。a、苯酚的再羥基化；b、苯環(huán)開環(huán)形成小分子羧酸；c、小分子羧酸礦化為二氧化碳和水。而I摻雜TiO2的光催化機理可能有所不一樣。研究發(fā)現(xiàn)I摻雜TiO2實驗中的主要中間產(chǎn)物與N，F(xiàn)，N/F摻雜TiO2中出現(xiàn)的主要中間產(chǎn)物不同。其降解苯酚的過程中，沒有