胺功能化介孔分子篩的煙氣CO2吸附研究.pdf

1、CO2是重要的溫室氣體，大量排放CO2引起的溫室效應(yīng)對全球氣候造成了諸多不利影響。以煤炭為燃料的電廠是CO2的重要排放源之一。研究CO2分離與回收技術(shù)，實現(xiàn)燃煤電廠煙氣中CO2脫除，對于緩解全球氣候變化具有重要意義。吸附操作是一種燃燒后CO2的捕獲技術(shù)，具有廣闊的應(yīng)用前景，其中胺功能化介孔分子篩吸附技術(shù)已成為當(dāng)今學(xué)術(shù)界研究的熱點。本文采用有機胺對介孔材料進行表面功能化修飾，制備CO2吸附劑，通過固定床吸附柱對吸附劑的CO2吸附性能進行研

2、究。
　　1.選擇具有閉合型孔道結(jié)構(gòu)的MCM-41、SBA-15及開放型孔道結(jié)構(gòu)的CMK-3等介孔材料作為載體，研究了五乙烯六胺(PEHA)修飾MCM-41、SBA-15和CMK-3的CO2吸附性能。研究表明，以CMK-3為載體制得的吸附劑對CO2吸附量最低，以具有閉合型圓柱孔道且孔徑較大的SBA-15為載體制得的吸附劑具有相對較高的CO2吸附性能。系統(tǒng)研究了PEHA修飾SBA-15的CO2吸附性能，研究表明，胺功能化SBA-15

3、吸附劑保持了原有結(jié)構(gòu)，比表面積和孔體積隨胺負載量的增加而減小。隨溫度升高，吸附劑的CO2吸附量先升高再下降，80℃左右為最優(yōu)操作溫度;隨PEHA負載量增加，單位質(zhì)量吸附劑的CO2吸附量升高，而以單位質(zhì)量PEHA計算的CO2吸附量呈下降趨勢;CO2實測吸附量隨床層高度增加而減小，而CO2穿透吸附量隨高度的增加顯示出先升高再下降的趨勢。結(jié)合吸附過程中CO2在床層中的濃度分布情況，分析了CO2的實測吸附量和穿透吸附量隨床層高度的變化原因;循環(huán)

4、實驗中吸附劑的吸附-脫附再生性能穩(wěn)定。
　　2.研究了PEHA功能化SBA-15吸附劑的結(jié)構(gòu)及物性表征并深入探討吸附機理。通過對胺負載情況的分析，建立了一種吸附模型，該模型同時描述了有機胺在介孔分子篩的孔道內(nèi)部和吸附劑顆粒表面上的分布情況，解釋了胺負載量及操作溫度與吸附劑的CO2吸附性能之間的影響變化關(guān)系。
　　3.研究了PEHA、四乙烯五胺(TEPA)、三乙烯四胺(TETA)、聚乙烯亞胺(PEI)和三乙醇胺(TEA)等多種

5、有機胺功能化SBA-15的CO2吸附性能，發(fā)現(xiàn)負載TEA的吸附劑在干氣條件下幾乎不吸附CO2;負載TETA的吸附劑具有最高的CO2吸附量，但吸附-脫附再生性能不穩(wěn)定;負載PEHA、TEPA和PEI三種胺的吸附劑具有良好的CO2吸附性能，且吸附-脫附再生性能穩(wěn)定。綜合比較后，負載TEPA的SBA-15吸附劑性能最優(yōu)，即同時具有較高的實測吸附量和穿透吸附量以及穩(wěn)定的再生性能。
　　4.設(shè)計串聯(lián)固定床吸附體系，對一體化雙吸附流程分步脫除

6、模擬煙氣中SO2和CO2的新方法進行了工藝嘗試及性能探索。首先以SO2和N2的混合氣作為模擬煙氣，研究了TEA功能化SBA-15吸附劑對SO2的吸附性能，表明溫度升高，SO2的吸附性能降低;增加吸附劑的床層高度，SO2的吸附性能隨之提升，當(dāng)床層高度大于16 mm，吸附劑對SO2的穿透吸附量幾乎保持不變;TEA負載SBA-15吸附劑的再生性能穩(wěn)定。然后以CO2、SO2和N2的混合氣作為模擬煙氣，以TEA功能化SBA-15為SO2吸附劑，以