氮化硼納米片和多孔硼氮碳擔(dān)載的金屬催化劑的加氫性能研究.pdf

1、六方氮化硼納米片（BNNS）因具有優(yōu)異的化學(xué)和熱穩(wěn)定性、良好的熱傳導(dǎo)性和高的機(jī)械強(qiáng)度、深紫外區(qū)有吸收、帶隙寬度可調(diào)等特點(diǎn)，在物理、化學(xué)和生物等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景。大量的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，BNNS可以固定活性組分從而制備出高活性催化劑。此外，多孔硼氮碳（BNC）既保持了二維材料的獨(dú)特性質(zhì)，又具有密度低、比表面積大等優(yōu)勢(shì)。催化領(lǐng)域中，大的比表面積和多孔性質(zhì)可以很好的促進(jìn)催化反應(yīng)的進(jìn)行，而且碳的引入可以調(diào)控BNNS的電子結(jié)構(gòu)與性質(zhì)。因

2、此我們制備了BNNS和多孔BNC兩種載體并負(fù)載過渡金屬組分，研究它們的催化性能。
　?。?）在氯化亞砜中對(duì)氮化硼進(jìn)行超聲剝離，得到BNNS，利用BNNS缺陷或邊緣處的官能團(tuán)對(duì)金屬的螯合作用，在其上負(fù)載過渡金屬用于催化加氫反應(yīng)。采用沉淀沉積法制備出小粒徑、高度分散的Pd/BNNS催化劑。在手性試劑L-脯氨酸的輔助下，Pd/BNNS實(shí)現(xiàn)了異佛爾酮的不對(duì)稱催化加氫，在3-4 bar壓力下，反應(yīng)15 h后，(S)-3,3,5-三甲基環(huán)已酮

3、的ee值達(dá)到100％。
　　（2）同樣地，通過沉淀沉積法制備出BNNS負(fù)載的Pd4Nix催化劑（下標(biāo)為各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)，x=0，0.6，1.0和1.6）。利用Pd與Ni的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)了肉桂醛的選擇性催化加氫。當(dāng)Ni的含量為0.6 wt%，溫度為60 ℃，溶劑為1,4-二氧六環(huán)時(shí)，肉桂醛完全轉(zhuǎn)化并且苯丙醛的選擇性可達(dá)94%。
　?。?）首先制備含硼酸和尿素的聚丙烯酰胺凝膠，然后冷凍干燥，在惰性氣氛下高溫?zé)峤?，將三者分別轉(zhuǎn)化