生物粘合啟發(fā)下有機溶劑納濾膜的制備及性能優(yōu)化.pdf

1、有機溶劑納濾作為一種新興的、壓力驅動的膜分離過程，能夠有效地分離出有機溶液中分子量范圍在200-1000 Da之間的粒子與分子，由于其兼具高效、綠色、操作簡便的特點而受到廣泛關注。作為有機溶劑納濾的核心部件，有機溶劑納濾膜不僅應該擁有良好的耐溶劑性能和分離性能，而且應該具備適應復雜溶劑體系的能力。有機溶劑納濾膜的納濾特性主要取決于膜微結構，而后者又由膜材料和制備方法所決定。本論文受生物粘合作用啟發(fā)，采用界面聚合方法，利用聚多巴胺納米顆粒

2、（PDNPs）、聚多巴胺納米顆粒/聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚多巴胺改性的介孔硅球（mMSN）調節(jié)聚酰胺膜結構，設計制備出三種復合膜。采用PAS、TEM、FTIR、SEM、AFM、接觸角測試等對膜的物理化學性質進行全面的表征，并系統(tǒng)地考察了膜的耐溶劑性能、分離性性能和長期操作穩(wěn)定性。論文探索了膜微結構的調控機制，旨在獲得高性能的有機溶劑納濾膜的制備方法，并為研究膜微結構與納濾特性之間的內在關系提供理論基礎。主要研究內容和結論如下：

3、r>　?。?）基于PDNPs制備有機溶劑納濾膜及性能研究：受海洋貽貝的生物粘合作用啟發(fā)，通過界面聚合法將PDNPs引入到PEI基質中來制備超薄復合膜。簡而言之，PDNPs被分散在水相PEI溶液中以期在活性層中構建出“納米顆粒交聯(lián)基質”結構。研究發(fā)現(xiàn)，嵌入的PDNPs起到以下兩方面作用：（i）PDNPs可以降低了膜表面的親水性，提高了非極性溶劑的滲透通量；（ii）PDNPs能夠與PEI反應，在兩相間生成共價鍵，這不僅有效地抑制了鏈段的運動

4、性，增強了耐溶劑性能，而且能夠獲得基于尺寸的選擇性。與具有三層結構的復合膜（在聚酰亞胺層和聚丙烯腈（PAN）支撐層之間有一層聚多巴胺中間層）相比，含有PDNPs的復合膜表現(xiàn)出增強的耐溶劑性和截留性能，暗示了其能增強整個活性層性質，而非僅僅局限于界面區(qū)域。此外，在連續(xù)720 min的納濾性能測試中，逐漸增大的截留率和輕微降低的通量表明所制備的膜具有良好的長期操作穩(wěn)定性。
　?。?）基于PDNPs和PDMS在聚酰胺類膜中構筑溶劑傳遞雙

5、通道：采用界面聚合技術向PEI基質中同時引入聚二甲基硅氧烷（PDMS）和PDNPs來制備一系列含有分散良好的PDMS區(qū)域的超薄復合膜。在此過程，APTES處理的PDNPs允許PDMS富集在其表面，從而在活性層中形成納米尺度的PDMS區(qū)域，而未被PDMS覆蓋的表面在界面聚合過程中能夠繼續(xù)與PEI反應，從而增強界面兼容性和結構穩(wěn)定性。通過調控PDNPs與PDMS的比例，PDMS能夠隨PDNPs一起被均勻的分散在活性層中，從而在膜中構建出供非

6、極性溶劑分子傳遞的疏水性通道。當操作壓力為10 bar時，所制備的復合膜（PDNPs：PDMS=1:20）可以獲得了最大的正庚烷通量（78.6 L m?2 h?1），而此時膜表現(xiàn)出較小的面積溶脹度（3.16％）。與此同時，由PEI交聯(lián)所構建的親水性通道被保留，使得復合膜對極性溶劑仍然表現(xiàn)出適宜的滲透通量。
　?。?）基于介孔硅球（MSN）在膜內構建連續(xù)的溶劑快速傳遞通道。本研究將聚多巴胺改性的介孔硅球（mMSN）引入到PEI基質中