CO2氣氛煤氣化焦油氣非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、新一代煤化工技術(shù)和開發(fā)適合我國國情的潔凈煤技術(shù)對我國能源使用及環(huán)境問題解決具有重要意義，其中煤氣化是現(xiàn)代煤化工的龍頭。在不以制取焦油為目的煤炭加工過程中，焦油就成為了副產(chǎn)物，煤氣化過程中會伴隨焦油的生成，如果這些焦油組分不能得到很好的去除將會對氣化系統(tǒng)及用氣設(shè)備產(chǎn)生極大危害，因此研究煤氣化合成氣中焦油等污染物凈化及重整轉(zhuǎn)化技術(shù)具有重要意義。此外，非平衡態(tài)等離子體在化學反應(yīng)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域具有獨特的優(yōu)勢，正成為新的研究熱點。本文提出將非平衡態(tài)等離

2、子體技術(shù)運用于煤氣化焦油重整轉(zhuǎn)化中，建立無焦油煤氣化系統(tǒng)，并研究煤氣化焦油非平衡態(tài)等離子體重整轉(zhuǎn)化特性。
　　針對無焦油煤氣化系統(tǒng)，本文首先對煤氣化系統(tǒng)部分進行一定程度的研究，提出了一種以CO2為介質(zhì)的間壁式加熱兩段式煤氣化圓管移動床反應(yīng)器，通過數(shù)值模擬研究對間壁式加熱段的加熱效果進行評估并對該段中的煤熱解反應(yīng)特性進行分析。結(jié)果表明間壁式加熱移動顆粒床能夠獲得理想的加熱效果，熱解反應(yīng)也能夠順利發(fā)生。
　　對于非平衡態(tài)等離子體

3、作用下焦油苯在CO2氣氛下的重整轉(zhuǎn)化特性研究，本文以焦油組分苯為研究對象，為獲得焦油主要組分苯在CO2氣氛下的非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化特性及機理。本文以實驗與數(shù)值模擬為主要手段，其中實驗包括轉(zhuǎn)化產(chǎn)物組分的測量與等離子體發(fā)生光譜的診斷。
　　因反應(yīng)氣氛對焦油的轉(zhuǎn)化影響至關(guān)重要，文中首先對背景氣純CO2非平衡態(tài)等離子體反應(yīng)特性進行實驗，并建立CO2非平衡態(tài)等離子體反應(yīng)模型，為預(yù)備性研究。然后，對苯在CO2氣氛下非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化實驗的產(chǎn)

4、物及等離子體光譜特性進行分析，并根據(jù)實驗結(jié)果建立CO2氣氛苯在非平衡態(tài)等離子體作用下的非熱力學轉(zhuǎn)化機理模型，通過對比高溫下苯的熱力學轉(zhuǎn)化與非平衡態(tài)等離子體作用下苯的非熱力學轉(zhuǎn)化的動力學模擬結(jié)果，對轉(zhuǎn)化過程及機理進行分析與討論。
　　結(jié)果表明:
　　CO2在非平衡態(tài)等離子體作下能夠轉(zhuǎn)化生成CO與O2，CO2非平衡態(tài)等離子體發(fā)射光譜譜線中強度最大的譜線均為O自由基的激發(fā)譜線，O自由基的產(chǎn)生是CO2非平衡態(tài)等離子體活性的主要來源之

5、一。
　　CO2氣氛下焦油氣組分苯的非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化反應(yīng)實驗表明，轉(zhuǎn)化反應(yīng)的氣態(tài)產(chǎn)物以CO為主，轉(zhuǎn)化過程中會伴隨積碳的生成。對比分析CO2、純苯氣及混合模擬氣的非平衡態(tài)等離子體發(fā)射光譜表明，CO2非平衡態(tài)等離子體相比苯占據(jù)主導地位，因此CO2非平衡態(tài)等離子體離解產(chǎn)生的O自由基在苯非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中會起到至關(guān)重要的作用。
　　最后，對于CO2氣氛下焦油氣組分苯非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化機理分析表明，對比高溫下苯的熱力