鐵基分子篩負載型催化劑上的合成氣直接制取低碳烯烴反應.pdf

1、以乙烯、丙烯為代表的低碳烯烴是非常重要的有機化工原料,是合成塑料、纖維和各類化工材料的關鍵中間體。將合成氣催化轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴也是實現(xiàn)我國煤炭和天然氣資源優(yōu)化合理利用的一條重要的途徑。因此,對合成氣直接制取低碳烯烴的研究具有重要的學術價值和廣闊的應用前景。本論文首先以硅鋁分子篩為載體,制備了鐵基硅鋁分子篩負載型催化劑,考察了其對催化性能的影響,運用TG、BET、XRD、Raman、Pyridine-IR和XPS等多種表征手段對催化劑進行

2、了表征,詳細考察了負載順序、焙燒溫度、焙燒氣氛等制備條件以及反應溫度、反應壓力、原料氣空速等反應條件對催化性能的影響。其次,以硅鋁分子篩為載體,研究了添加不同金屬助劑后所制催化劑對催化性能的影響。實驗結果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0MPa、4400h-1(標況)條件下,Fe/ZSM-5、FeK/ZSM-5和FeMnK/ZSM-5催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為22.0％、65.2%和63.8%,C2=~C3=選擇性分別為3.

3、0%、8.5%和14.1%。最后,以全硅分子篩為載體,制備了鐵基全硅分子篩負載型催化劑,研究了鐵的負載量對Fe/Si-1催化劑催化性能的影響,實驗結果表明,當負載量為18wt%時,CO轉(zhuǎn)化率為53.5%,C2=~C3=選擇性為10.6%。通過對不同形貌的Fe/Si-2催化劑催化性能的研究,發(fā)現(xiàn)載體的形貌對催化性能有明顯的影響,在H2/CO=2(V/V)、340℃、1.0MPa、4400h-1(標況)條件下,Fe/Si-2(a)和Fe/S

4、i-2(b)兩種催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為60.7%和23.7%,C2=~C3=選擇性分別為4.0%和12.4%。以Si-2(a)為載體,研究了添加鉀錳助劑后所制催化劑對催化性能的影響,實驗結果表明,在H2/CO=2(V/V)、380℃、1.0MPa、4400h-1(標況)條件下,Fe/Si-2(a)、FeK/Si-2(a)和FeMnK/Si-2(a)催化劑CO轉(zhuǎn)化率分別為67.1%、39.0%和34.0%,C2=~C3=選擇性分別為3.0