β分子篩改性和性能研究.pdf

1、β分子篩的酸性在諸多反應(yīng)都是影響催化性能的重要因素，因此有必要尋求一種快捷而簡(jiǎn)便的表征β分子篩酸性的方法。對(duì)分子篩進(jìn)行合成后改性，改變分子篩骨架硅鋁比、酸量、酸性質(zhì)以及孔結(jié)構(gòu)等，以適用于不同的反應(yīng)，是本文研究的重點(diǎn)。 采用不同硅鋁比的HZSM-5分子篩，以注射進(jìn)氨、飽和吸附以及氨水浸漬對(duì)其進(jìn)行NH3-TPD研究，提出了氨水浸漬前期處理的NH3-TPD法改進(jìn)研究。 考察了不同含磷化合物對(duì)β分子篩進(jìn)行改性，研究了磷酸對(duì)Hβ分

2、子篩進(jìn)行浸漬改性，考察了其對(duì)分子篩的酸性以及骨架結(jié)構(gòu)的調(diào)變，并負(fù)載貴金屬鉑后進(jìn)行正癸烷異構(gòu)化催化性能研究。發(fā)現(xiàn)，磷酸改性后，分子篩中適量的磷的加入，可使分子篩的強(qiáng)酸中心降低，弱酸中心增加，有效的調(diào)變了活性組分Hβ分子篩的酸量和酸強(qiáng)度的分布，使酸中心和金屬中心的相互協(xié)調(diào)作用得到改善。改性后分子篩酸強(qiáng)度的降低，有效的抑制了裂解反應(yīng)的發(fā)生，提高了催化劑的異構(gòu)化選擇性，尤其使得多支鏈異構(gòu)化產(chǎn)物的收率明顯提高。當(dāng)磷酸含量為0.75wt.％，鉑含量

3、為1.0wt.％時(shí)，雙功能催化劑的異構(gòu)化性能最好。 采用亞磷酸對(duì)分子篩進(jìn)行改性，低硅鋁比、高亞磷酸負(fù)載的β分子篩，盡管具有較強(qiáng)的弱酸中心，總酸量較高，但異構(gòu)化活性幾乎為0。對(duì)于高硅鋁比低亞磷酸負(fù)載的β分子篩，能夠明顯提高異構(gòu)化反應(yīng)活性，提高多支鏈產(chǎn)物收率。亞磷酸質(zhì)量含量為0.5％，雙功能催化劑的異構(gòu)化性能最好。 以不同濃度的檸檬酸對(duì)Hβ分子篩進(jìn)行改性，發(fā)現(xiàn)分子篩仍保持β分子篩的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，同時(shí)結(jié)晶度提高，酸量增大，TAME