WO3基可見光催化劑的制備及光降解性能的研究.pdf

1、隨著工業(yè)和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，工業(yè)廢水的不正規(guī)排放給生態(tài)環(huán)境帶來了嚴(yán)重的水源污染問題。苯酚及其衍生物是一類具有高毒性的有機(jī)污染物,在許多工業(yè)生產(chǎn)如煉油、冶金、機(jī)械制造、有機(jī)合成等過程中，會(huì)產(chǎn)生大量的含酚廢水，這些含酚廢水若不經(jīng)過處理直接排放，則可造成水體和土壤的嚴(yán)重污染。傳統(tǒng)的酚類污染物治理法如吸附法、萃取法，存在效率低、會(huì)帶來二次污染等缺點(diǎn)。半導(dǎo)體光催化氧化法具有反應(yīng)溫和、效率高且環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，在酚類污染物治理中引起了廣泛的關(guān)注。WO3

2、作為一種半導(dǎo)體光催化劑，在降解酚類污染物方面表現(xiàn)出較好的性能。但是，WO3光催化劑表面的活性位點(diǎn)較少以及其對可見光的吸收范圍較窄，影響WO3光催化活性。本論文基于以上問題為出發(fā)點(diǎn)，制備了具有較大比表面積的微/納分級(jí)類球形 WO3，并通過 Mo摻雜減小 WO3的帶隙來提高其光催化活性，以H2O2為促進(jìn)劑協(xié)同光催化劑降解進(jìn)一步提高其降解性能。運(yùn)用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS、PL和氮?dú)馕矫摳降妊芯糠椒▽χ苽涞墓獯呋瘎┻M(jìn)行表征分析

3、，并系統(tǒng)研究了光催化劑的降解性能及機(jī)理。主要研究結(jié)果如下：
　　1.通過溶劑熱結(jié)合煅燒法制備了微/納分級(jí)類球形WO3光催化劑，并采用一系列表征手段對制備的光催化劑進(jìn)行分析。XRD結(jié)果表明，制備的WO3是γ-WO3；SEM和TEM結(jié)果表明，制備的WO3為粒徑在500?1000 nm的類球形；DRS結(jié)果表明制備的WO3帶隙為2.7 eV，可以吸收可見光區(qū)小于470 nm的太陽光；BET測試計(jì)算結(jié)果表明材料的比表面積為9.08 m2·g

4、-1，孔徑約為1.9 nm。
　　2.以低濃度的苯酚溶液為目標(biāo)降解物評價(jià)了WO3的可見光降解性能，探究了煅燒溫度、光催化劑濃度、反應(yīng)體系pH值、促進(jìn)劑H2O2的添加量、污染物濃度等因素對WO3光降解性能的影響。結(jié)果表明:在WO3煅燒溫度為600℃，苯酚的初始濃度為10 mg/L，H2O2添加量為1 mL，溶液pH值為6.3，最佳光催化劑濃度為0.5 g/L時(shí)，在180 min后苯酚降解率達(dá)94％。運(yùn)用L-H模型表明WO3和 H2O

5、2光降解苯酚符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)，通過循環(huán)穩(wěn)定性測試表明五次循環(huán)后WO3仍具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性。此外，探究了 WO3與 H2O2光催化降解苯酚的機(jī)理，結(jié)果表明，?OH、h+和O2-?都是氧化苯酚的活性基團(tuán)，H2O2的存在有利于產(chǎn)生?OH的生成，從而提高WO3光降解苯酚的效率。
　　3.通過溶劑熱結(jié)合煅燒法制備了微/納分級(jí)類球形Mo摻雜WO3光催化劑，并采用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS和PL等手段對制備的光催化劑進(jìn)行表征。XR

6、D結(jié)果表明制備光催化劑仍為γ-WO3；XRD和XPS結(jié)果中峰發(fā)生偏移，表明Mo摻雜到了WO3晶格中；SEM和TEM結(jié)果表明制備的光催化劑為粒徑在600?1000 nm的類球形；DRS結(jié)果表明Mo摻雜后WO3的帶隙減小，拓寬了其對可見光的吸收范圍；PL光譜中Mo摻雜WO3光催化劑在440?490 nm處峰強(qiáng)度減弱，表明摻雜Mo后WO3光催化劑中光生電子和空穴的分離率增加。
　　4.以苯酚和對氯苯酚為目標(biāo)降解物評價(jià)了Mo摻雜WO3的可

7、見光降解性能，考察了Mo摻雜量對WO3光降解性能的影響，結(jié)果表明，0.94 wt%的Mo摻雜WO3光降解性能最佳，在120 min后對苯酚降解率可達(dá)95%，在90 min后對對氯苯酚的降解率可達(dá)96%。探究了光催化劑濃度、促進(jìn)劑H2O2的添加量對Mo摻雜WO3光降解苯酚性能的影響，確定最佳光催化劑濃度為0.5 g/L，最佳H2O2添加量為1 mL。運(yùn)用L-H模型表明Mo摻雜和H2O2光降解苯酚及對氯苯酚均符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)，通過循環(huán)穩(wěn)定性