二維體系熱力學及其熱輸運的第一性原理研究.pdf

1、碳納米管和石墨烯都是碳族元素在低維體系下的重要物質構成，它們優(yōu)異的熱學、力學、電學等性質引起了人們極大的興趣。自從石墨烯問世以來，與其結構類似的二維層狀納米材料在眾多研究領域引起了更為廣泛的關注?，F(xiàn)在的超級電腦、服務器等在操作過程中產(chǎn)生大量熱，這些熱不僅僅對信息處理有害，而且使周圍環(huán)境溫度升高。由于微電子尺度已經(jīng)發(fā)展到納米量級，器件能否良好的運作很大程度上取決于材料的導熱能力。隨著器件微型化的發(fā)展及性能的提高，電子器件的尺度已經(jīng)進入了納

2、米尺度，對材料熱傳導的性能有了更高的要求。相對于宏觀體系中的熱輸運，低維體系中熱輸運具有的獨特的性質，例如石墨烯材料有很高的導熱率、熱導率和體系的尺度相關等等，目前對低維體系熱性質及熱輸運的研究已經(jīng)成為凝聚態(tài)物理一個非常重要的領域。
　　此外，隨著器件微型化的發(fā)展及性能的提高，電子器件的尺度已經(jīng)進入了納米尺度，對材料熱傳導的性能有了更高的要求，如何通過各種物理和化學的方法修飾低維材料，進而調控材料的各種性質已經(jīng)成為重要的前沿方向。

3、二維石墨烯的氧化研究對石墨烯內部的氧化情況以及對于石墨烯材料的性質有重要作用。
　　本論文主要的工作有:
　　1、運用第一性原理計算方法(Gaussian)對二維體系石墨烯進行化學結構方面的修飾，通過引入Stone-Wales(S-W)缺陷以及添加化學取代基羥基(-OH)的情況研究二維石墨烯在不同化學結構下材料的化學反應速率的快慢性質以及反應前后內能變化的一些關系。我們通過修飾特定尺寸二維石墨烯的結構來改變其相關的熱力學，化

4、學方面的性質，計算并分析不同活性位點結構修飾的情況下二維石墨烯化學反應的快慢，并進一步添加相關的化學取代基（-OH）來進一步改善其化學、熱力學相關的性質;
　　2、用第一性原理方法(Vasp、Phonopy、ShengBTE)研究二維體系的alpha型石墨炔的熱力學相關的性質，通過計算石墨炔的力常數(shù)進一步計算其熱導率，通過研究其熱力學方面的參數(shù)得出其熱導系數(shù)，分析其聲子的壽命等。通過對二維石墨炔的分析，計劃用經(jīng)典和量子的研究方法對

5、同一種材料進行相關的研究和計算。
　　在這篇工作中，通過對二維體系不同構型氧化石墨烯過渡態(tài)的研究我們發(fā)現(xiàn)含有S-W缺陷鍵的石墨烯可以大大提高化學氧化反應速率，在引入S-W缺陷鍵后可以改變石墨烯平面上的電子云分布，提高化學反應時電子轉移率;另外，研究發(fā)現(xiàn)在石墨烯平面上加入羥基取代基后也可以大幅度降低氧化反應的過渡態(tài)能壘、提高反應的速率。此外通過對delta型石墨炔三種雜化鍵鍵能大小的比較我們得出在化學反應時碳碳三鍵的化學反應過渡態(tài)能