超聲改性催化劑CuO-MgO-Al2O3結(jié)構(gòu)及催化燃燒超低濃度煤層氣研究.pdf

1、超低濃度煤層氣甲烷含量一般不超過(guò)3％，熱值較低，濃度波動(dòng)較大，常規(guī)的利用方式無(wú)法對(duì)其進(jìn)行有效利用，直接排放到空氣中不僅造成了資源巨大浪費(fèi)也加劇了環(huán)境污染。因此，研究利用超低濃度煤層氣具有節(jié)約能源、保護(hù)環(huán)境的雙重意義。目前，研究者采用催化燃燒的方法對(duì)超低濃度煤層氣進(jìn)行利用，催化劑一般采用Pd、Pt、Rh和Au等貴金屬催化劑，貴金屬催化劑具有較好的低溫催化活性，但是資源稀少，價(jià)格昂貴，不適合工業(yè)化推廣。近年來(lái)，過(guò)渡金屬催化劑以其低廉的價(jià)格進(jìn)

2、入研究者們的視野，過(guò)渡金屬催化劑存在低溫催化活性不強(qiáng)，催化效率不高，催化穩(wěn)定性不夠好等缺點(diǎn)。針對(duì)于此，本文首次采用超聲改性的方法制備催化劑CuO/Al2O3-MgO，研究超聲改性作用對(duì)催化劑CuO/Al2O3-MgO結(jié)構(gòu)和催化燃燒超低濃度煤層氣的影響，同時(shí)對(duì)各種超聲工況對(duì)催化劑的催化性能影響進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)研究催化劑活性金屬負(fù)載量、焙燒溫度、實(shí)驗(yàn)反應(yīng)空速、進(jìn)氣甲烷濃度對(duì)甲烷氧化轉(zhuǎn)化率的影響，并對(duì)超聲改性后的催化劑催化超低濃度甲烷燃燒的反應(yīng)

3、動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行分析。最后本文對(duì)比分析了自制催化劑CuO/Al2O3-MgO和貴金屬催化劑的催化燃燒特性和動(dòng)力學(xué)特性，進(jìn)而對(duì)自制催化劑的工程經(jīng)濟(jì)性進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。
　　本文研究發(fā)現(xiàn)超聲改性的催化劑CuO/Al2O3-MgO催化甲烷燃燒的效率得到提高，燃燒特征溫度降低。隨著超聲時(shí)間的延長(zhǎng)和超聲功率的增加，催化劑的催化活性均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，催化劑制備的最佳超聲工況為超聲時(shí)間20min，超聲功率150W。超聲對(duì)催化劑的改性作用使甲烷

4、催化燃燒的表觀活化能下降，催化劑的比表面積和孔容積增大，催化劑表面催化活性較高的Cu+濃度增加，活性組分CuO由晶相向非晶相轉(zhuǎn)變，分散度增大，晶粒粒徑變小，分布更均勻。超聲改性后的活化物種CuO具有較強(qiáng)的吸附特性，能夠很好的與甲烷混合接觸并迅速的催化活化。研究還發(fā)現(xiàn)甲烷轉(zhuǎn)化率隨著金屬負(fù)載量的增加先增大后減小，當(dāng)活性金屬Cu負(fù)載量為8%時(shí)，催化劑CuO/Al2O3-MgO催化甲烷轉(zhuǎn)化率最高。通過(guò)對(duì)不同焙燒溫度催化劑催化活性對(duì)比，發(fā)現(xiàn)焙燒溫