氫鍵驅動的BIC-HA體系分子表面手性自組裝的模擬研究.pdf

1、本文采用理論模擬的方法，運用第一性原理密度泛函理論(Density functional theory，DFT)、分子力學方法(Molecular mechanics，MM)和分子動力學方法(Moleculardynamics，MD)對5-（芐氧基）-間苯二甲酸衍生物(5-(benzyloxy)-isophthalic acidderivative，BIC)與庚醇(Heptanol，HA)分子的三種同分異構體在高定向熱解石墨(Highl

2、yoriented pyrolytic graphite，HOPG)表面的自組裝行為進行了研究，并通過模擬溫度的調節(jié)，探尋溫度對BIC/HA體系分子自組裝的影響。
　　本文首先運用密度泛函理論(DFT)對能夠反映BIC/HA自組裝體系化合鍵特征的苯甲酸/甲醇分子簡化模型進行了計算，進而對DFT計算結果進行了鍵長和鍵角等相關參數(shù)的測量，對比MMFF94力場中相關鍵伸長項和角彎曲項的特征項力場參數(shù)，驗證原始力場的合理性，并對相關參數(shù)進

3、行擬合優(yōu)化。進而運用優(yōu)化后的力場(MMFF94_1)，通過分子力學(MM)和分子動力學方法(MD)計算一組BIC/HA體系，與優(yōu)化前的原始力場的分子動力學計算結果進行對比，以驗證MMFF94力場的優(yōu)化是否合理。
　　進而，分別建立BIC分子與正庚醇(HA)、R型手性庚醇R-HA和S型手性庚醇S-HA構成的六種具有順/逆時針(Closewise/Counterclockwise，CW/CCW)特征的自組裝體系，分別記為HA/CW，H

4、A/CCW，R-HA/CW，R-HA/CCW，和S-HA/CW，S-HA/CCW。使用擬合優(yōu)化力場參數(shù)后的MMFF94_1力場，在室溫（實驗溫度）條件下，對以上六種體系進行分子力學優(yōu)化和分子動力學模擬計算。通過幾何結構、能量、氫鍵數(shù)目、氫鍵鍵長、氫鍵鍵角等特征性參數(shù)的定量分析，并與實驗結果比照，進行氫鍵與手性自組裝結構的形成趨勢和穩(wěn)定性的相關性研究。
　　文章最后，選取在室溫下能夠形成穩(wěn)定二維手性網(wǎng)格結構的HA/CW，HA/CCW