PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極的脈沖電沉積制備及性能研究.pdf

1、電極在電化學(xué)處理技術(shù)中處于核心的地位，相對(duì)于陰極反應(yīng)，陽(yáng)極反應(yīng)條件一般比較苛刻，而且陽(yáng)極材料極易損耗。因此，選擇高效、穩(wěn)定的陽(yáng)極材料是目前的研究重點(diǎn)。在眾多的陽(yáng)極材料中，二氧化鉛電極因具有較高的析氧電位、良好的耐腐蝕性能和相對(duì)較低的價(jià)格等優(yōu)點(diǎn)，在電化學(xué)合成領(lǐng)域和有機(jī)污染物降解等方面有著廣泛的應(yīng)用。
　　本文采用脈沖電沉積技術(shù)于硝酸鉛鍍液中制備PbO2電極，通過考察脈沖工藝條件對(duì)鍍層沉積速率和極化曲線等的影響，確定了制備PbO2電極

2、的最佳工藝條件：脈沖頻率10Hz，占空比0.2，陽(yáng)極峰值電流密度75mA/cm2。SEM和XRD結(jié)果表明，與直流電沉積PbO2電極相比，脈沖電沉積PbO2電極的表面更加細(xì)致均勻，為典型的金字塔型β-PbO2，且晶粒尺寸進(jìn)一步減小。在2mol/L H2SO4溶液中，最優(yōu)條件下制備的電極析氧電位明顯正移，電化學(xué)性能得到提高。在2mol/L H2SO4溶液中，壽命達(dá)到71 h。
　　在脈沖制備PbO2電極的基礎(chǔ)上，在鍍液中加入ZrO2納

3、米顆粒，使鍍層的性能進(jìn)一步提高。根據(jù)單因素實(shí)驗(yàn)，考察了鍍層的電化學(xué)性能及ZrO2納米顆粒復(fù)合量，確定了PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極最佳工藝條件：當(dāng)ZrO2納米顆粒添加量為6g/L，脈沖頻率為10Hz，占空比為0.2，峰值電流密度為75 mA/cm2時(shí)，制備得到復(fù)合電極的ZrO2納米顆粒的含量最高，達(dá)到7.2％(wt%)。SEM和XRD結(jié)果表明，脈沖電沉積PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極的表面平整且晶粒較細(xì)，為金字塔結(jié)構(gòu)，計(jì)算其晶粒尺寸為

4、8.7nm。在2mol/L H2SO4溶液中極化曲線測(cè)試表明，脈沖制備納米復(fù)合電極析氧電位最大。做穩(wěn)定性測(cè)試可知，納米復(fù)合電極的使用壽命為298h，是直流電沉積二氧化鉛復(fù)合電極的2倍，脈沖電沉積二氧化鉛電極的4倍多。
　　隨著印染工業(yè)的迅速發(fā)展，大量的染料廢水排放到環(huán)境中，成為水處理領(lǐng)域的難點(diǎn)。電催化氧化技術(shù)以其穩(wěn)定、高效、反應(yīng)條件溫和、對(duì)環(huán)境友好的特性，成為近年來研究的熱點(diǎn)。本文以脈沖電沉積的PbO2-ZrO2納米復(fù)合電極為陽(yáng)極

5、，對(duì)亞甲基藍(lán)模擬廢水進(jìn)行電催化降解?？疾炝穗娏髅芏?、亞甲基藍(lán)初始濃度、溶液pH、電解質(zhì)濃度，對(duì)亞甲基藍(lán)顏色去除率及COD去除率的影響。得到最優(yōu)工藝條件為：亞甲基藍(lán)初始濃度30mg/L，電流密度50mA/cm2，初始pH為3，電解質(zhì)（Na2SO4）濃度0.20mol/L。在該工藝條件下，降解120min，亞甲基藍(lán)顏色去除率達(dá)到100%，COD消解率達(dá)到72.7%。且亞甲基藍(lán)電催化降解過程符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律。
　　由復(fù)合電極在亞