二維原子團簇在典型金屬及合金表面的擴散動力學(xué)行為.pdf

1、本文應(yīng)用分析型原子嵌入模型,根據(jù)平臺-臺階-紐結(jié)(TLK)模型,采用分子動力學(xué)方法研究了吸附原子和二維團簇在金屬及合金表面擴散動力學(xué)特性,期望為外延晶體生長提供一定的指導(dǎo)作用。
　　 本文首先介紹了表面的一些基本概念、TLK模型、表面科學(xué)中的實驗技術(shù)、常用勢函數(shù)、分析型嵌入原子模型、分子動力學(xué)方法、表面晶格的構(gòu)建方法和隨機行走模型等。
　　 修正了Einstein關(guān)系表達式,使之符合分子動力學(xué)的模擬時間。根據(jù)TLK模型,

2、研究了吸附原子和團簇在Pd低指數(shù)表面上的擴散動力學(xué)特征；研究了吸附原子在臺階以及紐結(jié)處的自擴散行為。吸附原子和二聚體在Pd(001)面上擴散都是通過簡單交換機制進行的,遷移能和擴散前因子由.Arrhenius關(guān)系導(dǎo)出,二聚體的遷移能比吸附原子略低。吸附原子在Pd(110)面的擴散各向異性,沿溝渠方向通過躍遷機制,而穿越溝渠則與渠壁原子發(fā)生交換進行擴散。二維團簇在Pd(111)面的遷移能隨團簇中原子數(shù)目增加而遞增,Pd7團簇的擴散前因子值

3、比吸附原子的大2個數(shù)量級,其因為在于密排團簇在擴散過程中產(chǎn)生了大量的擠壓、畸變等。對密排團簇,主要是通過整體滑移機制進行擴散；而對非密排團簇,則主要是通過局域擴散機制進行。在以Pd(111)面為基底的外延生長實驗中,Pd7團簇在室溫下能夠成為薄膜的生長種子。吸附原子沿臺階方向都是通過躍遷機制進行擴散,在同一溫度,擴散率比在相應(yīng)的平臺上都要低。吸附原子跨越低指數(shù)面的臺階時都必須克服一個附加的ES能量勢壘。二聚體很難跨越Pd(001)面的密

4、排臺階。Pd(001)面臺階處的紐結(jié)能顯著降低ES勢壘,使得吸附原子更容易跨越臺階。在Pd(110)和Pd(111)面的臺階處,與相應(yīng)的ES勢壘值相比,紐結(jié)只能略微降低ES勢壘,對層間質(zhì)量傳輸影響不大。在同質(zhì)外延晶體生長實驗中,以Pd(001)面為基底,能生長出致密而均勻的薄膜；以Pd(111)面為基底,在低溫范圍下,容易生長出底部是三角形的金字塔形貌的小山包；如果以Pd(110)為為基底,則表面會生長出狹長條形的下寬上窄的山峰形的結(jié)構(gòu)

5、。
　　 研究了HCP金屬中的Re和Zr二維團簇在低指數(shù)面及相應(yīng)臺階處的自擴散動力學(xué)行為。在HCP(0001)密排面,擴散遷移能也隨團簇增大而增加,從六聚體到七聚體,顯著增加；七聚體的擴散前因子比相應(yīng)的吸附原子的大兩到三個數(shù)量級；對密排團簇,主要是通過整體滑移機制進行擴散；而對非密排團簇,則主要是通過局域擴散機制進行,與二維Pd團簇在Pd(111)面的擴散機制類似。在以HCP(0001)面為基底的同質(zhì)外延生長實驗中,Re3在室溫

6、下能夠成為薄膜生長中的晶核,然而Zr7不能成為薄膜生長中的晶核。Re吸附原子和二聚體在Re(10(1)0)面的擴散路徑總是沿著溝渠方向躍遷,這與吸附原子在Pd(110)面自擴散機制不同(沿溝渠方向通過躍遷機制,穿越溝渠則是通過與渠壁原子交換),二聚體的擴散機制是兩個原子同時躍遷到鄰近的平衡位置,遷移能基本上是吸附原子的2倍。
　　 在Re(0001)面上,吸附原子不但沿臺階方向的擴散是通過躍遷機制,而且跨越臺階的擴散方式也采用躍

7、遷機制。通過沿臺階方向的擴散動力學(xué)方程可知,吸附原子沿A、B型臺階方向擴散的速率隨基底溫度變化:當(dāng)基底溫度低于臨界溫度1670±20 K時,吸附原子沿B型臺階的擴散率快；當(dāng)基底溫度高于臨界溫度時,反而沿A型臺階的擴散率更快。吸附原子跨越臺階的ES勢壘很高,而紐結(jié)只能輕微降低ES勢壘,吸附原子難以跨越臺階,層間質(zhì)量輸運很困難。在外延生長的過程中,容易形成金字塔形的三維生長模式,與低溫下以Pd(111)面為基底的同質(zhì)外延生長情況類似。

8、>　　 研究了Pt2和Pt3團簇在Pd(111)面的異質(zhì)擴散動力學(xué)行為,其擴散機制與Pd2和Pd3團簇在Pd(111)面的擴散機制相同,在相同的溫度下,相應(yīng)的異質(zhì)擴散率比同質(zhì)的要低,而異質(zhì)擴散的特征擴散溫度都比同質(zhì)的高。
　　 研究了Fe、Al吸附原子在B2-FeAl(110)和B2-FeAl(001)面的擴散動力學(xué)行為。在B2-FeAl(110)面上,Fe吸附原子的遷移能要比Al吸附原子的要低,在同一溫度下,Fe吸附原子比A