等離子體與催化劑協(xié)同催化CH4選擇性還原脫硝反應(yīng)研究.pdf

1、氮氧化物(NO2)對環(huán)境和人體健康有嚴重危害，其脫除備受關(guān)注。近年來烴類選擇性催化還尿NO(HC-SCR)反應(yīng)得到了廣泛研究。但該反應(yīng)目前存在的主要問題是反應(yīng)溫度高，溫度窗口窄。本文將低溫等離子體反應(yīng)與催化過程相結(jié)合，應(yīng)用于NO的CH4-SCR反應(yīng)，利用低溫等離子體技術(shù)在常溫下即可活化和轉(zhuǎn)化反應(yīng)分子的特點和催化反應(yīng)高選擇性的優(yōu)勢，使二者協(xié)同作用于該反應(yīng)體系，取得了一些有意義的結(jié)果。
　　 1.單純等離子體反應(yīng)中，等離子體放電功率

2、是影響NOx轉(zhuǎn)化的主要因素，反應(yīng)溫度對其影響不大；而在等離子體和催化劑共同作用下，反應(yīng)溫度對該反應(yīng)具有重要影響，隨反應(yīng)溫度升高，NO和CH4轉(zhuǎn)化率均有較大幅度提高。表明在等離子體協(xié)助催化條件下，催化劑催化性能的發(fā)揮.而且等離子體與催化劑之間產(chǎn)生了協(xié)同作用，共同作用方式下NOx轉(zhuǎn)化率大于等離子體和催化劑單獨作用時的轉(zhuǎn)化率之和。
　　 2.在等離子體協(xié)助催化反應(yīng)條件下，所考察的金屬氧化物催化劑包括γ-Al2O3、TiO2、SiO2，

3、CeO2、ZrO2等，γ-Al2O3表現(xiàn)出最優(yōu)的催化活性。當(dāng)?shù)入x子體放電功率為4.5 W，反應(yīng)溫度為300℃時，NOx轉(zhuǎn)化為N2的轉(zhuǎn)化率為56.5％；該條件下單純等離子體反應(yīng)和以γ-Al2O3為催化劑時的加熱催化反應(yīng)NOx轉(zhuǎn)化率分別為28.9％和O，等離子體與催化劑之間發(fā)生了明顯的協(xié)同作用，等離子體與催化劑通過表面放電產(chǎn)生的相互作用是協(xié)同作用發(fā)生的主要原因。對催化劑的表征結(jié)果表明，催化劑的多孔結(jié)構(gòu)和表面酸性可明顯促進反應(yīng)的進行。

4、　　 3.等離子體與催化劑結(jié)合方式對反應(yīng)的影響表明，一段式的結(jié)合方式比兩段式更有利于NO的脫除，其原因是在一段式反應(yīng)方式中，等離子體氣相反應(yīng)產(chǎn)生的短壽命活性物種可以到達催化劑表面并得到有效利用，從而更有利于等離子體和催化劑之間協(xié)同作用的發(fā)生。
　　 4.以一段式結(jié)合方式，在等離子體協(xié)助催化條件下，Ag/γ-Al2O3的催化活性低于γ-Al2O3；而當(dāng)于TiO2上負載Ag后，催化劑催化活性明顯高于TiO2。Ag/TiO2催化劑可