稀土錳氧化物磁性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究.pdf

1、稀土錳氧化物材料在磁存儲(chǔ)、磁傳感器等自旋電子學(xué)器件方面潛在的應(yīng)用前景，以及展現(xiàn)出豐富的物理內(nèi)容，使其成為當(dāng)今凝聚態(tài)物理的重要課題。本文利用第一性原理方法，從磁性稀土離子摻雜的Nd1-xSrMnO3，電子摻雜的La1-xCexMnO3，以及空穴摻雜的La1-NaxMnO3和La1-xCaxMnO3等不同類型稀土錳氧化物為切入點(diǎn)，系統(tǒng)研究稀土錳氧化物體系的磁性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)，探討了該體系中存在的電荷—自旋—軌道—晶格的耦合作用，以期豐富稀土錳

2、氧化物材料的物理機(jī)制，并對(duì)探索新型龐磁電阻材料提供理論參考。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)磁性稀土離子摻雜鈣鈦礦錳氧化物引發(fā)了額外的4f和3d電子的磁耦合作用。利用密度泛函理論(DFT)和DFT+U方法研究了Nd2/3Sr1/3MnO3的4f-3d，3d-3d電子間的磁耦合作用以及體系的能帶結(jié)構(gòu)。計(jì)算給出了Nd2/3 Sr1/3MnO3中4f、3d電子的庫(kù)侖作用參數(shù)，分析了兩種電子的在位庫(kù)侖作用對(duì)于體系磁有序和電子結(jié)構(gòu)的影響，并討

3、論了稀土錳氧化物中4f-3d的磁耦合作用機(jī)制。
　　(2)所謂的電子摻雜La1-xCexMnO3體系具有極其復(fù)雜的物理特性，如Ce和Mn離子價(jià)態(tài)的不確定性，鐵磁—順磁和金屬—絕緣體轉(zhuǎn)變以及多相共存等。利用DFT和DFT+U方法研究了單相La1-xCexMnO3化合物的磁有序和電子結(jié)構(gòu)。計(jì)算結(jié)果顯示Ce和Mn的離子價(jià)態(tài)皆為三價(jià)。三價(jià)的Mn離子導(dǎo)致化合物在能量上傾向于具有A型反鐵磁有序和絕緣的能帶特征。對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果基礎(chǔ)上探討了實(shí)驗(yàn)

4、上化合物基態(tài)由反鐵磁絕緣體轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁半金屬的物理機(jī)制;
　　(3)實(shí)驗(yàn)上觀察到堿金屬摻雜體系中存在著與堿土離子摻雜體系類似的鐵磁金屬耦合以及巨大的磁電阻現(xiàn)象。堿金屬離子的價(jià)態(tài)為+1，僅是堿土離子價(jià)態(tài)的一半。為了研究堿金屬摻雜對(duì)于化合物物理性質(zhì)的影響，以及與堿土離子摻雜之間的關(guān)聯(lián)，利用DFT方法系統(tǒng)研究了Na離子均勻摻雜和考慮局域效應(yīng)摻雜體系的磁有序和電子結(jié)構(gòu)，并對(duì)比了La1-yCayMnO3體系的計(jì)算結(jié)果;
　　(4)利用混

5、合了部分DFT交換關(guān)聯(lián)勢(shì)和非局域Hartree-Fock精確交換勢(shì)的雜化泛函HSE方法以及傳統(tǒng)的DFT和DFT+U方法研究了母材料LaMnO3的晶格，電子態(tài)和磁有序特性。DFT+U計(jì)算中除Mn3d還考慮了O2p電子庫(kù)侖作用的影響。計(jì)算結(jié)果表明相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)的以及考慮O2p電子庫(kù)侖作用的DFT+U方法，HSE很好地克服了DFT在處理強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的缺陷，較為準(zhǔn)確地描述了LaMnO3的基態(tài)物理特性。在此基礎(chǔ)上討論了LaMnO3中電子-電子相互作用，